随着5G时代的到来,现代电子元器件应用数量和密度迅速增加带来信号在传输过程衰减和电磁干扰（EMI）问题变得越来越严重,这将影响周围精密设备的使用性能,甚至威胁人类健康。目前,如何制备高性能电磁屏蔽材料已成为研究热点之一。近年来,石墨烯基复合薄膜在电磁屏蔽领域得到了极大的发展。然而,如何制备具有优异力学性能、电导率和电磁屏蔽性能的石墨烯基薄膜材料仍然是一个巨大的挑战。因此,本文以电纺碳纳米纤维、石墨烯为研究对象,制备了具有不同尺度孔结构的石墨烯基薄膜材料,系统研究了它们的机械强度,电导率和电磁屏蔽等性能。主要研究工作如下:1.首先对电纺聚丙烯腈纳米纤维进行碱性处理（aPAN纳米纤维）,纤维表面形成羧基等含氧基团,使其与氧化石墨烯（GO）之间的相互作用增强从而提高复合膜的力学性能。然后通过超声分散和真空抽滤制备GO-a PAN复合膜。最后采用预氧化和高温退火处理的方式,制备得到了碳纳米纤维增强的石墨烯薄膜（GCFs）。微观上,碳纳米纤维（CNFs）插入石墨烯薄片中,并在热处理过程中形成微气囊结构。这种特殊的结构使得GCFs在5%的应变下具有优异的拉伸强度（10.4 MPa）,且经过重复折叠1000次后,薄膜仍然表现出良好的结构完整性和力学强度。此外,具有10 wt%a PAN纳米纤维的石墨烯基薄膜表现出约0.678 g/cm~3的极低密度以及1.72×10~5 S/m的优异电导率。该薄膜具有55-57 d B显著的电磁屏蔽效果,绝对屏蔽效能可达到67601-70059d B·cm~2/g。其优异的电磁屏蔽性能主要来自碳纳米纤维和石墨烯优异的导电性、连续有效导电网络和微气囊结构的协同增强效应。电磁模拟进一步阐明了潜在屏蔽机制主要归因于GCFs的特殊结构引起的导电损耗和多重反射。2.以GO溶液和电纺aPAN纳米纤维为原料,通过水热还原和冷冻干燥得到气凝胶,进一步通过预氧化和高温退火处理获得碳纳米纤维增强的石墨烯气凝胶（GCA）,并经施加压力可制得石墨烯基气凝胶薄膜。最终结果显示,纯石墨烯膜（GA）的电导率仅为4.7 S/cm,在加入碳纳米纤维后,GCA膜的电导率得到了很大程度的提升,尤其是GCA-10的电导率可以达到20.5 S/cm。对于电磁屏蔽性能,从73.7 d B（GA）增加到78.8 d B（GCA-10）,且气凝胶膜的整体屏蔽效果可以达到99.999995%以上。此外,该气凝胶膜还呈现出优异的光热转化性能,有望应用于光吸收和原油传输等领域。3.在上述研究工作基础之上,以GO/aPAN纳米纤维为溶液,PVA气凝胶膜为基底,通过刮涂的方法制备交替复合膜,然后以高温退火还原的方式制得大孔/微孔结构的石墨烯基交替薄膜（GC/C）,并且探究了不同层数对薄膜性能的影响。当交替总层数从1增加至7时,薄膜的厚度也呈现出增加趋势（3-160μm）。虽然交替层中孔隙增加会导致石墨烯片层之间的接触减小,但是薄膜（GC/C-7）仍然表现出117 S/cm的优异电导率和3.5 MPa的拉伸强度。薄膜具有优异的结构稳定性,即使在循环弯折250次以后,仍然表现出稳定的导电性能和力学强度。在8-12 GHz范围内,其电磁屏蔽值从32 d B增加到80 d B,屏蔽效能从99.87%增加至99.99999%。此外,通过对其屏蔽机制分析,可以发现吸收是其电磁屏蔽效果优异的主要原因。归因于石墨烯和碳纳米纤维复合薄膜的微气囊和交替碳材料的多孔结构促进电磁波的多重反射损耗和吸收。因此,通过碳纳米纤维与石墨烯构建微气囊结构和多孔碳组成的交替复合薄膜材料,不仅能实现石墨烯膜质量轻和厚度小优势,还可实现高电导率,高力学强度和电磁屏蔽性能。