Pt/HY分子筛表面烷基锡化合物的制备及催化性质

来源 :福建师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:jmfxuexi
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
沸石分子筛是一类性能优良和用途广泛的无机材料,其确定的晶体结构和明确的表面为表面金属有机化学的研究提供了良好的载体。应用表面金属有机化学的技术,可以在沸石分子筛的表面直接或衍生制备具有独特性能的无机.有机杂化材料,且为认识发生在沸石分子筛表面的各种物理化学过程(如吸附和催化)的微观本质提供分子研究途径。 本文(1)选择Y沸石及贵金属Pt修饰的Y沸石分子筛在真空条件下系统的考察其洁净表面与烷基(烷基=甲基、乙基、丙基和丁基)锡化合物之间的化学反应性能。用in situ FTIR、GC、元素分析、XRD、DRS、BET、’FPD、’FPR.、TG等方法确定反应的化学计量关系以及气相和固相产物的表面组成和结构。测定了合成样品的比表面积及其对各种不同大小烃分子的吸附性能。弄清沸石分子筛表面羟基与烷基锡金属有机物接枝反应的普遍规律,包括反应的化学计量性、反应的适宜温度及固体产物的表面组成和结构等。(2)在上述研究的基础上,探索了表面金属有机化学方法在分子筛表面设计和表面再造方面的实际应用。将合成的SnR3/Pt/HY分子筛催化剂应用于糠醛气相加氢制糠醇反应,考察了反应温度、糠醛空速、氢醛比等对催化性能的影响。 得到如下创新性的结果:(1)HY沸石分子筛的表面羟基可以与SnMe4发生化学反应,将SnMe3基团接枝在Y沸石的超笼。对较大分子尺寸的烃表现出明显的择形吸附效应。(2)发现Pt/HY沸石分子筛的超笼表面羟基可以与SnMe4、SnEt4、SnPr4和SnBu4分别在193、243、273和333 K发生化学反应。改性不破坏Y沸石的晶相结构,在表面生成SnR3/Rt/HY表面单接枝物种,锡以四配位形式存在。接枝物种的热分解过程分为两步完成。(3)与Pt/HY相比,由于形成了新的活性位,SnR3/Pt/HY在糠醛气相加氢反应中生成糠醇的选择性有明显提高。烷基锡基团不同,各催化剂在反应中表现的催化活性也不相同,烷基锡基团越小,糠醇的选择性越高,其中SnMe3/Pt/HY催化剂对糠醇的选择性提高了40%。这可能与锡离子的电子效应和烷基的空间效应有关。
其他文献
十八届三中全会以来,创新驱动发展上升为国家战略。为贯彻落实创新驱动发展战略,加快建成西部创新中心,重庆市先后制定了《重庆市深入实施创新驱动发展战略工作方案的通知》
目的探讨成人病毒性肺炎的CT影像表现特征。方法回顾性分析本院23例经临床确诊的成人病毒性肺炎患者的CT影像资料,分析其病变形态、范围、伴发改变、发展与转归等情况。结果
在《河岸》中苏童通过构造了河、岸这两个特殊的意象讲述一段以文革为背景的故事,选取河岸这个独特地理空间及其背后深藏的意蕴对展开故事情节和塑造人物形有着深刻影响;而小
生物柴油是清洁可再生燃料,越来越多的国家开始研究和使用生物柴油替代石化柴油。然而生物柴油凝点和冷滤点很高,低温情况下容易结晶析出,堵塞发动机的管道和过滤器而无法正
<正>钍是核产品中需要严格控制的杂质元素之一,需要准确测定。因此,建立一个灵敏度高、选择性好的微量钍分析方法是项很有意义的研究课题。核领域的分析样品体系复杂,同时具
麴院风荷是"圆明园四十景"之一,也是乾隆南巡以前出现在圆明园中的"西湖十景"的代表作。作为九州与福海两大复合景区之间的过渡,因植物景观"数典"余杭麴院风荷而得名,实际是
结合玉皇山南基金小镇具体案例,总结梳理浙江"特色小镇"模式创新要点。认为浙江"特色小镇"模式创新要点在于空间平台、产业功能、环境模式、政策氛围以及运作模式5个方面创新
<正>林峰简介林峰,斋号竹石草堂。1981年5月出生,祖籍江苏扬州,现居辽宁大连,研究生学历。幼承庭训,家学渊源。儿时随外祖父学习国学、书法,初学柳体唐楷,多习二王行草,在临
发酵玉米饲料具有高消化率和高吸收率的能量、蛋白质、钙、有效磷等营养素,发酵玉米饲料中益生菌含量达1.1×10~7CFU/g、纤维素酶达1,280u/g、半纤维素酶4,720u/g、酸性蛋白