嫁接型Preyssler结构杂多酸催化剂制备及其酯化反应性能的研究

来源 :南京工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:happy_0421
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
针对固体杂多酸催化剂存在比表面小和易溶于极性体系的缺点,尝试采用嫁接法,将杂多酸固载于合适的载体上并使其结合牢固不易溶脱,不仅能保持杂多酸的优良催化性能,还可方便重复利用。   本文采用氨基嫁接法合成的催化剂具有活性成分不易溶脱、重复使用性能好的特点。这种方法是利用硅烷偶联剂(γ-氨丙基三乙氧基硅烷)对多孔材料表面进行硅氨基修饰,使原本弱酸性的硅羟基表面成为碱性胺基,并通过强化学作用力与杂多酸结合,从而使杂多酸固载于材料表面,提高了杂多酸的分散性和抗溶脱性。   论文的主要工作是合成了新型结构Preyssler杂多酸催化剂,并将其锚定在二氧化硅和SBA-15上,得到的固体样品用X射线衍射(XRD)、Hammett指示剂、液N2吸附、红外光谱(FT-IR)和紫外可见分光光度法(UV-Vis)表征了催化剂的物化性质,并测试在醋酸和正丁醇的酯化反应中的催化性能。主要结果如下:   1.FT-IR结果证明,成功地制备出Preyssler结构杂多酸,并通过醋酸与正丁醇的酯化反应来测试其催化性能。在酸醇摩尔比为1:1,反应温度为120℃,催化剂在反应体系中的质量分数为0.25wt.%,反应时间90min的条件下,正丁醇转化率高达98.5%,乙酸丁酯选择性为100%。重复性实验结果表明Preyssler杂多酸催化剂具有优异的重复使用性能和结构稳定性。   2.通过嫁接法将Preyssler杂多酸固载于由γ-氨丙基三乙氧基硅烷改性的二氧化硅的表面上。所得样品(Preyssler/F-silica)通过FT-IR表征证明Preyssler固载于二氧化硅表面并保持其本身杂多酸结构。UV-Vis测试结果计算出有14.3wt.%Preyssler杂多酸固载于功能化二氧化硅上。在醋酸与正丁醇的酯化反应中,Preyssler/F-silica在反应体系中的质量分数为0.5wt.%,酸醇摩尔比为1:1,反应温度为120℃,反应时间为140min条件下,正丁醇转化率为46.7%,乙酸正丁酯的选择性为100%。而与负载型杂多酸催化剂(15%Preyssler/silica)相比较,Preyssler/F-silica表现出相当的催化性能,但是6次循环反应结果表明出其具有良好的抗溶脱性和重复使用性能。   3.通过嫁接法分别将Preyssler和Keggin结构磷钨酸锚定在由氨基修饰的SBA-15表面上,得样品PNS和KNS。通过X射线衍射(XRD)、Hammett指示剂、液N2吸附、红外光谱(FT-IR)和紫外可见分光光度法(UV-Vis)等多种表征手段,显示出杂多酸固载于载体表面并分别保持Preyssler和Keggin杂多酸结构,并且样品具有规整的介孔结构。UV-Vis测试结果计算出PNS和KNS分别固载25wt.%Preyssler杂多酸和37wt.%Keggin杂多酸。在乙酸与正丁醇的酯化反应中,样品PNS和KNS的正丁醇转化率分别达到63.8%和61.2%,而且乙酸正丁酯的选择性都为100%。与浸渍法合成的缺乏催化稳定性的负载型杂多酸催化剂25wt.%PS和37wt.%KS相比较,PNS和KNS多次使用后催化活性基本稳定,表现出良好的抗溶性和结构稳定性。同时也考察了两种催化剂在酯化反应中的最优反应条件。
其他文献
  目的:本课题旨在观察按摩点穴治疗椎动脉型颈椎病的临床疗效,体现此方法的有效性和可行性,探索出一套更加完备的中医药治疗椎动脉型颈椎病的新方法。方法:通过不同手法按摩治
  目的 观察壮药酒涂擦合壮药包熨烫治疗颈肩背肌筋膜炎的临床疗效.方法 将150例颈肩背肌筋膜炎患者随机分为壮药酒涂擦合壮药包熨烫治疗组、壮药包熨烫治疗组及壮药酒涂擦
会议
丙酸作为一种重要的“C3”平台化合物,其市场和应用处于不断拓展的状态,而现今石油资源的短缺及人类生存对环境、经济可持续发展的要求,生物法制备丙酸正成为当今研究的热点。目
  目的:探讨腰椎间盘突出症的中医疗法联合椎管减压术的临床疗效.方法:全部病例按摩手法治疗无效后,分为单纯椎管减压术对照组与中药联合椎管减压术治疗组两组.结果:①治疗组有
水泥的生产消耗大量的能源和矿产资源并产生大量的CO2。从保护环境及生态的要求及制备高性能混凝土的角度需要出发:水泥混凝土工业要走可持续发展的道路,其途径在于提高水泥
植物源灭钉螺药按其灭螺有效成分化学结构类型分类有皂苷类、生物碱类、(异)黄酮类、萜类化合物、鞣质、烯基酚、萘醌、呋喃香豆素等。本文就近年来植物源灭钉螺药的研究进展
学位
抗菌肽是在甲壳动物先天性免疫中发挥重要作用的几类小分子肽的总称,其中crustin是很重要的一类抗菌肽。本研究中,我们旨在研究日本对虾(Marsupenaeus Japonicus)在感染白斑