(聚)离子液体基抗细菌生物膜材料的设计合成及与性能研究

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生物膜感染已经成为威胁人类生命安全的杀手之一。细菌生物膜的形成不仅导致细菌难以杀死,同时也增加了细菌耐药性的形成风险。相较于浮游细菌,生物膜细菌更难被清除。生物膜中细菌被胞外聚合物包裹使得抗菌剂难以渗透入;生物膜的微环境(如酸性,乏氧条件)也可导致抗菌剂失效,同时生物膜对抗菌剂具有自发的抵御作用。如何获得具有高效抑制和消除生物膜的抗菌材料成为抑制和阻断生物膜感染的迫切需求。近年来,以(聚)离子液体为基础的新型抗菌剂的研究方兴未艾,其不仅可用于杀死浮游细菌和耐药菌,同时在抗生物膜领域也有显著效果。(聚)离子液体可抑制生物膜的形成,但对于已形成的生物膜,其消除作用还有待提高,低渗透性是造成其无法彻底消除生物膜的主要原因。因此,将(聚)离子液体与其它抗菌策略联合起来,提高其渗透性或分解胞外聚合物的能力,从而增强抗生物膜性能是改善其抑制和消除生物膜性能的途径之一。本论文以(聚)离子液体为中心,针对不同的应用领域设计了不同呈现形式的抗生物膜材料。主要研究内容如下:1.荧光及抗菌性能可调的抗菌聚离子液体的设计合成,及其细菌杀灭、荧光成像及生物膜抑制性能的研究。设计合成聚集诱导发光效应的阴离子(TPESO3-),并通过阴离子交换制备荧光性咪唑盐聚离子液体。通过控制阴离子交换的比例实现对聚离子液体的荧光性、抗菌性以及生物膜抑制性能的可控调节。研究结果表明:荧光性咪唑盐聚离子液体的荧光强度随着TPESO3-的比例增加而增强,而其抗菌性能则呈现相反的趋势。同时,TPESO3-的聚集诱导发光特性使得所合成咪唑盐聚离子液体能杀灭细菌并对死细菌进行宏观和微观层面的荧光成像。此外,所合成的咪唑盐聚离子液体能有效地抑制金黄色葡萄球菌和大肠杆菌生物膜的形成,其抑制效率分别为93.2%和64.5%。2.吖啶类离子液体修饰的氮化碳纳米材料用于抗菌及消除生物膜的设计合成及性能研究。通过酰胺反应将吖啶类离子液体(AO-IL)修饰到氮化碳(g-C3N4)表面获得AO-IL@g-C3N4纳米材料,系统研究了 AO-IL的引入、可见光照射对其抗菌、消除生物膜性能的影响,阐明离子液体和光催化剂(g-C3N4)在抗菌和消除生物膜过程中的协同效果。研究表明:AO-IL的引入可以显著提高g-C3N4的抗菌性及消除生物膜性能,在可见光照射30分钟后AO-IL@g-C3N4对变异链球菌、金黄色葡萄球菌和大肠杆菌的抗菌性和生物膜消除效率均超过95%。在可见光照射下,AO-IL@g-C3N4纳米材料的活性氧产率升高,造成AO-IL@g-C3N4对细菌细胞膜的通透性及生物膜渗透性增强。在离子液体与g-C3N4的协同作用下,AO-IL@g-C3N4表现出优异的抗菌和消除生物膜活性。此外,制备的离子液体修饰的纳米材料具有良好的生物相容性。
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