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本论文研究的主要内容都是围绕大块金属玻璃中的玻色峰现象展开的。
首先测量了Pd基和CuZr基大块金属玻璃的低温比热与超声结果,其中都发现了低温比热异常现象,也就是一般所说的玻色峰现象。大块金属玻璃Pd40Ni10Cu30P20的玻色峰可以直接被观察到,然而(Cu50Zr50)96Al没有这么幸运,但通过正确确定电子比热贡献以及超声测量结果的帮助,还是可以观察到其中的玻色峰的。随后,笔者选择了一系列具有不同特性的大块金属玻璃(Cu50Zr50,(Cu50Zr50)96A14,(Cu50Zr50)92Al8,(CU50Zr50)90Al7Gd3,Pd40Ni40P20,Pd40Ni10Cu30P20,Zr46.7sTi8.25Cu7.5Ni10Be27.5,La65Al10Cu20Co5,Tb36Y20Al24Co20等)作为主要研究对象来研究其中的低温比热异常行为,其测量的低温比热结果中都观察到了玻色峰。
研究发现,大块金属玻璃的玻色峰随着脆性系数的减小而增强;玻璃越强,其玻色峰越明显。不仅在CuZr基大块金属玻璃体系中存在这个关联,而且我们研究的多个典型的大块金属玻璃体系、包括其它文献中发表的传统氧化物玻璃或有机玻璃也都遵从这个关联。
笔者研究了大块金属玻璃的热历史对玻色峰的影响。研究发现,热处理不但影响DSC曲线中玻璃转变峰的高度,而且影响玻色峰。降低冷却速率冷却或者等温退火都使大块金属玻璃的低温比热峰值(玻色峰)高度变低,因为不管是采用低的冷却速率冷却过冷液体,还是对玻璃进行等温退火处理,结果都是使过剩自由体积产生湮灭,从而改变大块金属玻璃的连续介质的性质,并进而造成玻色峰的变化。
发现用一个额外的Einstein模就可以很好地拟合一系列大块金属玻璃的玻色峰,说明其中可能普遍存在Einstein孤立振子(以单一频率振动的简谐局域振动模)的贡献。在大块金属玻璃Vit4中,比热计算得到的振动态密度曲线中存在的由Einstein振子引起的峰与非弹性中子散射测量得到的玻色峰符合得很好,这一结果支持了大块金属玻璃中存在的玻色峰是由局域振动模造成的这一推断。而玻色峰峰值高度((Cp-γT)/T3)max与其所在温度Tmax之间也存在关联,从而进一步支持了这一推断。
在前面研究的基础上,本文提出了大块金属玻璃的密堆团簇结构模型。金属玻璃中存在的一些独立于其它原子的溶质原子可以担任松散原子的角色,像个“铃铛”一样振动,从而产生独立的简谐局域振动模。这一模型对理解低温比热中的玻色峰的起源具有很大的帮助作用。