【摘 要】
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微孔沸石因其较高的比表面积、良好的热稳定性和水热稳定性、规则的孔道结构、较强的酸性以及良好的择形催化性能,被广泛应用于炼油工艺和石油工业生产中。但由于微孔沸石较
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微孔沸石因其较高的比表面积、良好的热稳定性和水热稳定性、规则的孔道结构、较强的酸性以及良好的择形催化性能,被广泛应用于炼油工艺和石油工业生产中。但由于微孔沸石较小的孔道尺寸,不利于分子的扩散,限制了其在工业上的广泛应用。具有规则介孔尺寸的介孔分子筛如MCM-41、SBA-15等虽然具有更高的比表面积和较大的介孔尺寸,克服了反应物分子的扩散限制,有利于大分子的催化转化,但由于其无定型孔壁导致其热稳定性和水热稳定性较差,限制了其在工业上的应用。因此,在微孔沸石中引入介孔结构,既保持了微孔沸石分子筛原有的各种优良性质,同时也有利于反应物分子的扩散并可实现大分子的催化转化,必将进一步扩展沸石催化材料在石油炼制、石油化工和精细化工等领域的广泛应用。ETS-10沸石分子筛特有的钛硅骨架结构,使其具有高的热稳定性及抗酸性,显示出独特的择形催化、光催化、离子交换和吸附能力。并且其自身具有的较强的碱性,因此ETS-10沸石在催化裂化和碱催化反应中有着广泛应用。本论文首先研究了分别采用P25和三氯化钛两种不同的钛源合成微孔ETS-10沸石,考察上述两种钛源对合成的ETS-10沸石结晶度的影响。在此基础之上,我们分别以三氯化钛盐酸溶液和水玻璃为钛源和硅源,探索了通过在合成体系中加入铵基硅烷和高分子聚合物等介观模板剂合成出结晶度较高的介孔ETS-10沸石。进一步地,在引入乙酰丙酮镍或硝酸镍的条件下,合成出了Ni掺杂的介孔ETS-10沸石。最后,我们将合成出的介孔ETS-10沸石作为碱催化剂运用于环氧化和诺文格尔反应中,以讨论ETS-10沸石的碱性和介孔结构对以上两类有机反应的催化促进作用本质。
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