近年来,具有非线性光学（NLO）效应的分子材料在现代激光技术、光学通信、数据存储和光信号处理等方面都有广泛的应用。因此成为一个前沿的研究领域。碳硼烷是一类重要的硼烷衍生物,其构型的典型性以及化学键的特殊性引起了人们的广泛关注。碳硼烷已在诸多领域得到应用。随着NLO研究领域的发展和NLO材料在多方面的应用前景,也使人们对碳硼烷衍生物作为NLO材料的研究产生了浓厚的兴趣。针对碳硼烷的刚性结构及良好的热力学稳定性,Allis等人设计了一系列以12顶点双取代碳硼烷为桥连基团的模型分子并计算它们的NLO性质。同时,金属有机配合物,在具有NLO活性的同时又具有良好的热稳定性,光稳定性及灵敏的氧化还原性。自1987年Gree等报道二茂铁类金属茂烯配合物具有优良的二次谐波产生（SHG）效应以来,人们对二茂铁类衍生物的研究已取得了许多重要的结论。在四十多年前当多面体硼烷化学和过渡金属有机配合物这两个领域几乎不能发现有相似之处时,Hawthorne通过合成出第一个金属碳硼烷茂烯配合物使这两个领域得到了有机结合。金属碳硼烷配合物独特的结构和性质使得它在各个领域都有所应用。其中含一个五边形平面和碳硼烷配位键的金属碳硼烷与金属茂烯类配合物结构相似。本文选取含有碳硼烷及金属碳硼烷的系列配合物,对其NLO性质进行计算与分析,得出如下结论:1.采用量子化学DFT B3LYP/LANL2DZ方法,对闭壳层Pt（II）系列配合物的NLO性质进行了计算研究,指出配合物中二苯基啡咯啉部分表现出给电子的性质,金属Pt（II）在配合物内起到平衡电荷的作用。结合FF方法计算出七个配合物的极化率及二阶NLO系数。碳硼烷生色团的引入使配合物的极化率有很大程度的增大。含联碳硼烷的硫醇盐生色团配合物的βvec值比含双碳硼烷硫醇盐生色团配合物的βvec值大。2.采用量子化学DFT B3LYP/6-31G*方法,对设计的六个含（C₅H₅）Co（C₂B₄H₆）的金属有机配合物不同异构体和含有二茂铁（FC）的金属有机配合物分子的NLO性质进行了计算研究,结果表明,当（C₅H₅）Co（C₂B₄H₆）基团与吸电子基团相连时,它可以表现出强的推电子性质,而当（C₅H₅）Co（C₂B₄H₆）基团与给电子基团相连时则可以表现出强的吸电子性质。即在设计含有（C₅H₅）Co（C₂B₄H₆）基团的NLO活性分子时,（C₅H₅）Co（C₂B₄H₆）基团即可作供体,也可以作为受体。这些分子中前线轨道之间的跃迁和深层轨道之间的跃迁都对二阶NLO效应有明显的贡献。3.采用量子化学DFT B3LYP/6-31G*方法,对双取代7顶点钴碳硼烷茂烯系列衍生物NLO性质进行了计算研究。双取代7顶点钴碳硼烷茂烯系列衍生物分子的偶极矩、极化率和二阶极化率都与分子结构及取代基有类型有密切的关系。7顶点钴碳硼烷茂烯衍生物中,两个取代基取代茂烯五元环的H原子时,当两个取代基处于间位时更有利于电荷转移,从而分子具有的大二阶NLO性质。