尿素作为现代化学的里程碑分子,为工农业的繁荣做出了巨大贡献。然而,大量尿素废水如果不经处理直接流入环境中,会发生分解导致有毒氨的释放,对地下水和空气造成严重污染。尿素电催化氧化反应（UOR）因具有分布式、冷启动电化学装置和与可再生能源的高兼容性等优点,可以用于治理尿素废水,同时,又可以获得氢气,具有双重效益。然而,UOR涉及复杂的6e-转移,导致其反应动力学缓慢,过电位较高,严重制约了UOR在实际生产和生活中的应用。因此,开发高性能的UOR催化剂十分必要。本文以Ni基催化剂为研究对象,通过合成具有不同形貌、结构和表面性质的催化剂,研究其在尿素电催化氧化反应中的性能。具体如下:1.碳包覆Ni-Ni S催化剂的制备及其尿素电催化氧化性能研究通过水热-高温煅烧两步反应,合成了具有球状结构的Ni-Ni S@C催化剂。研究发现,该结构的催化剂具有良好的UOR催化性能。对于具有合适碳镍比的催化剂,其催化UOR的电流密度高达743 m A·cm-2·mg-1（0.6 V vs.Ag/Ag Cl）,且稳定性良好。碳壳的存在对于催化剂性能的发挥有着重要意义。尽管碳壳在UOR中不具备催化活性,但它能有效增加催化剂的导电性、调控催化活性中心的电子结构、防止催化活性中心在UOR过程中发生团聚并能有效富集催化反应过程中的反应物。2.Ni S-Fe S2@C催化剂的制备及其尿素电催化氧化性能研究通过水热-高温煅烧两步反应,成功合成了具有球状结构的Ni S-Fe S2@C复合催化剂。研究发现,相对于Ni S@C和Fe S2@C,Ni S-Fe S2@C具有更加优异的UOR催化性能。Fe的引入能有效增加催化剂表面Ni3+的含量,进而提升活性Ni物种对尿素分子的电催化氧化能力。当Ni/Fe的摩尔比为7:1时,催化剂表现出最佳的催化性能,其催化UOR的电流密度高达1073 m A·cm-2·mg-1（0.6 V vs.Ag/Ag Cl）,远高于相同氧化电压下Ni S@C(404 m A·cm-2·mg-1)和Fe S2@C(17 m A·cm-2·mg-1)催化剂的氧化电流密度。3.碳掺杂X-Ni-O催化剂的制备及其尿素电催化氧化性能研究通过水热-高温煅烧两步反应,分别构建了碳掺杂Ca-Ni-O、碳掺杂Mg-Ni-O、碳掺杂Ce-Ni-O及碳掺杂La-Ni-O四种催化剂。研究发现,催化剂中阳离子的种类对于镍基催化剂的形貌和结构有较大影响。其中碳掺杂Mg-Ni-O、碳掺杂Ce-Ni-O和碳掺杂La-Ni-O具有片状结构,而碳掺杂Ca-Ni-O具有蜂窝状结构。具有蜂窝状结构的碳掺杂Ca-Ni-O催化剂具有更大的表面积,能暴露更多的活性位点,同时其特殊的蜂窝结构能加快UOR反应过程中的传质速率,因此,相对于其它三种催化剂,碳掺杂Ca-Ni-O具有更加优异的UOR催化性能。通过优化碳在Ca-Ni-O催化剂中的掺杂量,可以有效调节催化剂的性能,具有最佳碳掺杂比例的Ca-Ni-O催化剂催化UOR的电流密度能达到645 m A·cm·-2·mg-1（0.6 V vs.Ag/Ag Cl）,并且具有良好的稳定性。