卤化铅基光电探测器的研究

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近年来,金属卤化物钙钛矿作为一种新型的光电材料,以其可调谐的带隙特性、宽吸收光谱、高功率转换效率、高电荷载流子迁移率和长电荷扩散长度等优异的光电特性,使其在光电探测器、发光二极管、激光器等光电器件中具有广阔的应用前景。得益于金属卤化物钙钛矿晶体结晶活化能低的优点,低温溶液法可以获得高质量晶体和高性能器件。一般来说,卤化铅是制备钙钛矿最为常见的金属源材料。然而,在溶液法制备卤化铅及卤化铅基钙钛矿的晶体过程中,溶液的物理化学性质直接影响到液固结晶转变、成核、晶体生长和晶体质量等。因此,深入理解卤化铅及卤化铅钙钛矿固液转变机理的内在联系,优化卤化铅及相关钙钛矿晶体生长工艺,在制备高品质的晶体、提高光电器件性能上有着重要的影响。本论文着眼于卤化铅及卤化铅基钙钛矿低维单晶材料及相关器件,研究简单可控制备卤化铅及卤化铅钙钛矿低维晶体的生长及形貌调控方法,探究其二维荧光光谱及荧光寿命。此外还制备了基于卤化铅及卤化铅基钙钛矿微纳晶体的光电探测器以及柔性光电探测器。本文的研究内容包括:1. 首先,我们用简单绿色的冷却热过饱和碘化铅(PbI2)水溶液法,在室温下可控地制备均匀分布的PbI2二维纳米片。通过控制溶液温度,得到了三种典型的PbI2晶体形貌。晶体的成核速率、数目和形貌的演化是由溶液的过饱和程度决定的。通过扫描电镜和透射电镜观察到我们所制备的PbI2纳米片是高质量的单晶。空间和时间分辨光谱测量研究了PbI2纳米片的荧光动力学。制备的PbI2纳米片的中心区域显示出的缺陷状态密度高于边缘或角落。此外,基于PbI2纳米片所制备的光电探测器表现出稳定而高效的性能。2. 全无机卤化铅铯钙钛矿由于其优异稳定性和光电性能,在光电器件的发展中具有巨大的潜力。在此,我们研究一种无溶剂残留和堆积的纯相高质量钙钛矿CsPb2Br5纳米片的合成方法。结果表明,生长温度是决定CsPb2Br5纳米片形貌和厚度变化的关键因素,较低的温度有利于形成分布更均匀、堆积更少的纳米片。使用第一性原理进一步研究了CsPb2Br5的电子能带结构。空间和时间分辨荧光测量揭示了纳米片在不同微区内荧光强度分布和缺陷状态。基于CsPb2Br5纳米片所制备的光电探测器和柔性光电探测器表现了良好的光电性能和稳定性。3. 在室温下采用水溶液自组装法先合成了高结晶度的PbBr2纳米线,在此基础上合成CsPb2Br5纳米线。通过控制基底温度来调控PbBr2纳米线的尺寸,并可以快速转化为CsPb2Br5纳米线。结果表明,生长温度是控制纳米线形态的关键因素。此外还研究了在室温下1D CsPb2Br5纳米线不同区域的二维荧光谱和荧光寿命。同时制备的光电探测器展现了优异的光电性能与良好的稳定性。
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