负载型杂多酸(盐)催化剂光催化降解水中苯酚的研究

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新型催化材料杂多酸自二十世纪七十年代以来一直受到催化领域的广泛重视。杂多酸是由中心原子(如P、Si、Ge、Ti等)和配位原子(如Mo、W、V等)以一定的结构通过氧原子配位桥联而成的含氧多元酸的总称。按其阴离子结构可分为Keggin、Dawson、Anderson、Waugh、Silvertong等5种类型。杂多酸具有准液相行为和多功能(强酸性、强氧化性、光电催化)等优点。但是杂多酸均相催化存在催化剂回收困难及一定程度的污染等问题,而且杂多酸比表面积较小(e.g.,H3PW12O40≤9m2/g,H4SiW12O40≤10m2/g),不利于充分发挥催化活性。因此,把杂多酸有效地负载于载体上,大大提高其比表面积,可为其应用开辟更广阔的前景。 我们采用溶胶-凝胶法及化学自组装法制备了负载杂多酸(盐)催化剂,并对其进行了IR、XRD、BET等表征。以80W低压汞灯为侧光源,选择具有代表性的难降解芳香族有机污染物质之一——苯酚作为目标降解对象,研究了不同催化剂对苯酚光催化降解效率的影响。考察了催化剂组成、用量、反应时间、回收利用次数等因素对苯酚降解效率的影响。 本文采用比色法测定苯酚降解过程的浓度;采用总碳分析仪来测定溶液的TOC值,以衡量苯酚溶液的矿化程度。结果表明:采用溶胶—凝胶法制备负载杂多酸(盐)催化剂,方法简单,具有良好的光催化活性,可以有效降解水溶液中的苯酚;采用化学自组装法制备负载杂多酸(盐)催化剂,廉价方便,光催化活性好,降解苯酚效果明显。同时,催化剂组成不同,用量不同,苯酚去除率不同;负载杂多酸(盐)催化剂的光催化特性是由于杂多酸(盐)在水溶液中经光照时,可以产生·OH,而·OH是强氧化剂,能够氧化有机化合物;苯酚光催化最终可矿化为CO2和H2O;催化剂经简单处理后可重复利用,大大提高了利用效率,降低了成本,对实际应用很有价值。
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