光催化降解低浓度甲醛工艺研究与反应器设计

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目前室内环境污染问题严重,而光催化技术无疑提供一个新颖的研究思路,我们可以利用光催化技术降解室内的空气污染物,并且越来越多的人对光催化技术感兴趣并投身于此。光催化反应器是光催化技术应用的载体,其内部的动力学过程复杂且影响因素繁多。反应器性能优化已成为光催化技术成功应用的一个关键步骤。本文以甲醛为目标污染物,在自行设计加工的光催化装置内进行反应,研究了光催化反应动力学的过程,并具体讨论了反应器的设计及优化,考察了甲醛降解过程的影响因素。本文的主要结论如下:(1)以光催化降解动力学为基础依据,分析现有催化剂膜厚模型,寻找以金属镍网为载体的理论膜厚模型,确定最佳膜厚,通过实验发现现有模型可以很好的预测以泡沫镍网为载体的光催化膜厚。通过实验和预测均发现,当催化剂膜厚增加时,降解率先增加后稳定。实验得到最优催化剂膜厚为86 nm与预测值基本吻合,通过在同一条件下对比其他催化剂如Ti02, Cu2O, BiVO4, g-C3N4可知,当催化剂膜厚增加时,甲醛降解率先增加后稳定在某一数值。实验得到最优催化剂膜厚均为86nm。说明此模型适用于其他不同种类的催化剂。(2)对比研究不同催化剂Ti02, BiVO4,Cu2O的结构(晶粒尺寸、BET、禁带宽度)和降解低浓度污染物来评价其性能优劣,优选出光催化性能较优的材料。通过结构分析和降解实验发现,当甲醛初始浓度较低时,BiV04降解率优于其他,随浓度增加,催化剂降解率均呈上升趋势,TiO2-1 (T-1).、Ti02-2 (T-2)降解率增加显著。随环境湿度增大,降解率先上升后下降,BiV04-1 (B-1)、BiV04-2 (B-2)降解率下降的较为缓慢。同一物质当晶粒尺寸越小BET越大,其降解率越好。T-2比B-1有更好的稳定性。为下一步反应器的设计提供更加高效稳定的光催化剂。(3)依据高效和节能的原则,以甲醛,光子和催化剂协调为目的,设计了四种光催化反应器,并对其光催化降解社能进行了实验研究。一字型反应器的斯坦顿数(Stm)和吸附平衡常数(K)较大,说明对流传质能力较强,但其反应有效度η和反应速率常数k明显很小,表明其反应能力很差,传质-反应能力并不匹配。当η接近0或者1均不好,只有在0.5时,说明反应速率和传质速率相当,催化剂的传质-反应能力匹配。所以效果最好的是45°型反应器。
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