【摘 要】
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本论文中,以2D平面结构的石墨烯作为架构材料,并通过一些自身结构比较特殊的水溶性高分子来功能化修饰改性,有效控制Pt纳米粒子在石墨烯层上的形貌及分散性,充分激发Pt纳米粒
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本论文中,以2D平面结构的石墨烯作为架构材料,并通过一些自身结构比较特殊的水溶性高分子来功能化修饰改性,有效控制Pt纳米粒子在石墨烯层上的形貌及分散性,充分激发Pt纳米粒子的催化性能,同时将功能性的组分(电化学活性的POMs及光电特性的TiO2等)合理有效引入Pt/石墨烯复合物中,构筑良好催化性能的多组分催化剂,发挥组分间协同催化效应,促进甲醇氧化电催化性能的显著提升。本论文设计合成了六个体系的催化剂,它们分别是：Pt/{PDDA-GNs/PSS-GNs}n多层复合膜、{PEI-GNs/PMo12}n多层复合膜、Pt/CS/PW12-GNs复合物、Pt/GNs-CD复合物、Pt/G4/GNs-H复合物&Pt/CS/GNs-H复合物、Pt/TiO2/GNs-M复合物。利用TEM、SEM、AFM、EDX、XPS、XRD、FT-IR、UV-vis、TGA、ICP、拉曼光谱等分析表征手段对复合物(膜)的组分、结构及形貌进行充分的表征,研究Pt纳米粒子或簇的存在形式、形成机理及影响因素等,优化复合物(膜)组分间的构造关系。利用循环伏安法、计时电流法、CO溶出伏安曲线及电化学阻抗等电化学方法系统研究复合物(膜)催化甲醇氧化的性能,探讨复合物(膜)中的Pt粒子结构形貌及分散性对催化性能的影响,研究POMs和TiO2及它们在复合物(膜)中的构造关系对催化性能的影响,了解催化剂的构效关系和催化反应机理等。本论文所设计合成的复合物(膜)催化剂实用性增强、催化性能提升、制备方法简化,而且该系列催化剂的催化性能明显优于Johnson Matthey公司的商品化Pt/C催化剂及其他新近文献报道的类似催化剂,其中复合物Pt/G4/GNs-H、Pt/CS/GNs-H, Pt/TiO2/GNs-M的催化活性高于1000mA mg-1。
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