氨（NH3）是当今世界上生产最为普遍的化工产物之一,可用作生产磷钾肥、铵盐、纯碱等工业产品。作为中国的支柱产业之一,在国民经济中有着非常重要的战略地位。迄今为止,国内的氨合成仍主要依赖德国传统的Haber-Bosch工艺。该工序需要在高温高压条件下完成,不仅造成巨大能耗,同时还会排出大量CO2废气。另外,随着大气环境中氮氧化物含量变化所产生的温室效应将对大气环境产生严重危害。因此,研究更有效、可控、高灵敏性的催化材料具有重要意义。本文应用密度泛函理论（DFT）方法,系统研究了N2和NO2在Al2C表面吸附和解离反应以及NO在Au金属单层吸附行为。论文具体工作内容如下:1.采用密度泛函理论进行计算,研究了Al2C表面催化N2协同NO2合成氨反应的机理。计算结果表明,在单层Al2C表面上,N2分子水平吸附在表面时活化程度更高。N2在该表面解离为共存的两个N原子（*N+N*）时,反应从第二步*N+*NH出发遵循氮还原反应（NRR）常见的酶促和交替机制合成氨,且所有步骤均为热力学自发反应。当采取远端机制由单个氮原子在该表面合成氨时,第二步（*NH+H+→*NH2）是整个反应的速率决定步骤,为了加速促进决速步发生,考虑NH分别与表面大量存在的N原子和NH共吸附,结果表明都对决速步有一定促进作用。研究还表明,NO2在Al2C表面极易发生解离生成NO,NO继续解离生成N+O,其中O原子对决速步骤的促进作用远大于NH和N原子。N2和NO2的协同作用降低了氮还原过程中决速步的活化能垒,从而显著提高了Al2C表面催化氮还原的活性。2.受Au本征氮还原活性的启发,本工作系统研究了Au（111）表面分别与Ti,Co两种金属结合形成合金催化剂对NO的还原情况,这两种金属分别都易于占据表面一个Au原子,且被占据的Au原子易迁移到过渡金属原子上方与掺杂过渡金属原子的Au表面形成新的催化剂。计算结果表明,迁移到表面上方的Au原子作为NO吸附的活性位点,嵌入Ti和Co的两种Au（111）表面对NO分子表现出很高的催化活性。计算结果还揭示了NO还原反应的极限步骤是第一个氢化步骤,这一发现可能为NH3的生产提供一种有前途的方法,并有助于单层二维金属的发展。