【摘 要】
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热电发电器件可在不利用任何机械传动装置的情况下将热能直接转化为电能。因此其可在静音状态下利用环境中的废热发电,达到提升能源利用效率来节约能源的目的。而制约热电发电器件大规模应用的因素是其能源转换效率太低,因此就需要改善热电材料的热电性能来提升其能源转换效率。单晶SnSe是目前热电性能优越的热电材料之一,但因其制备难度大,所需设备昂贵且较易解离等缺点限制了单晶SnSe规模化应用。因此尝试利用较易制备
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热电发电器件可在不利用任何机械传动装置的情况下将热能直接转化为电能。因此其可在静音状态下利用环境中的废热发电,达到提升能源利用效率来节约能源的目的。而制约热电发电器件大规模应用的因素是其能源转换效率太低,因此就需要改善热电材料的热电性能来提升其能源转换效率。单晶SnSe是目前热电性能优越的热电材料之一,但因其制备难度大,所需设备昂贵且较易解离等缺点限制了单晶SnSe规模化应用。因此尝试利用较易制备的多晶SnSe来代替单晶SnSe。由于多晶SnSe电导率低以及热导率稍高使其热电性能较差,所以需要采取措施来提升其热电性能。本论文选用具备低维结构和电学性能优异特点的Ti3C2材料与多晶SnSe复合来提升多晶SnSe的电学性能和降低其热导率,以期制备出性能优异的多晶SnSe热电材料。本文主要研究工作及结论如下:(1)以水热法制备的SnSe粉体为研究对象,研究反应温度、时间及反应物用量对SnSe晶体生长的影响。结果表明,升高温度会提升SnSe的结晶速率促使SnSe从250 nm的晶粒生长为6 μm的片状晶体;延长时间会使SnSe晶体沿原子间结合力强的层内方向持续生长为片状晶体;增加反应物用量会改变主要化学反应而使粉体主相由正交晶系SnSe转变为四方晶系SnO2。(2)研究了 x wt%Ti3C2/SnSe(x=0,0.05,0.1,0.2)系列复合材料的热电性能,揭示了 Ti3C2提升多晶SnSe热电性能的机理。将Ti3C2引入多晶SnSe内产生的界面会导致能量势垒,这些能量势垒产生能量过滤效应而散射对塞贝克系数有负面影响的低能载流子,使得复合材料的塞贝克系数显著高于SnSe。Ti3C2也降低了多晶SnSe的带隙,促使复合材料的本征激发提前开始而使得复合材料在高温阶段的电导率高于SnSe。最终,在0.05 wt%Ti3C2/SnSe样品中获得了 0.92的ZT值。(3)研究了x wt%Ti3C2/Sn0.9Cu0.1Se(x=0,0.05,0.1,0.2)系列复合材料的热电性能,验证了 Ti3C2对多晶SnSe热电性能的影响规律具有一定普适性。Sn0.9Cu0.1Se材料内主要载流子类型在测试温度范围内发生了从空穴到电子的转变而使其塞贝克系数发生了由正值到负值的转变。但复合Ti3C2后仍使复合材料的塞贝克系数在高温阶段高于Sn0.9Cu0.1Se。Ti3C2同样也会降低Sn0.9Cu0.1Se的带隙。说明Ti3C2对不同SnSe基体电子结构具有相同影响。制备了 x wt%Ti3C2/Sn0.98Cd0.02Se(x=0,0.05,0.5,1)系列复合材料,研究了扩大Ti3C2质量分数变化范围后样品热电性能间的差别。复合材料的塞贝克系数依旧显著高于Sn0.98Cd0.02Se的值,但不同复合材料样品间的差距不大。而Sn0.98Cd0.02Se的本征激发温度随着Ti3C2质量分数增大而降低,且不同复合材料样品本征激发温度间的差距较大,说明材料内因界面而产生的能量势垒受Ti3C2质量分数影响较小,而Sn0.98Cd0.02Se的带隙受Ti3C2质量分数影响较大。
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