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低碳醇可以作为汽油添加剂、清洁燃料和化工基础原料,具有重要的应用价值。在由CO加氢制备低碳醇的催化剂体系中,钼基催化剂因为其独特的抗硫性能而受到广泛关注。本论文在课题组以往工作基础上,以粘土clay为载体,将溶胶凝胶与等体积浸渍法相结合,制备了一系列clay担载的K-Co-Mo催化剂,采用XPS、H2-TPR、XRD、N2等温吸脱附等手段系统研究了不同Mo负载量和还原温度对催化剂结构的影响,并结合CO加氢合成低碳醇性能测试结果,探究了催化剂的构效关系。本论文分为三个章节:第一章是文献综述;第二章主要介绍了Mo的担载量对催化剂结构及性能的影响;第三章主要研究还原温度对催化剂结构及性能的影响。第一章绪论首先介绍了与低碳醇相关的背景知识;其次综述了当前合成气催化转化中涉及到的几种催化剂体系:改性甲醇合成催化剂、改性F-T合成催化剂、贵金属Rh基催化剂和Mo基催化剂的发展历程、研究现状及各自的优缺点。并对Mo基催化剂的载体助剂等效应作了重点介绍;最后介绍本论文的研究内容及研究方法。第二章研究了Mo负载量对催化剂结构和合成醇性能的影响。XRD结果表明活性组分在clay载体表面有较好的分散度。活性组分的担载降低了clay的层间距离,但clay的基本结构没有发生明显变化。在催化剂还原后出现了CoMoO3物种,说明还原温度过程促进了Co与Mo物种的相互作用。XPS结果表明新鲜催化剂表面存在M04+和M06’,还原后生成了一种新的Moδ+(0<δ<4)物种,该物种被认为是CO非解离吸附的活性中心,有利于醇的形成。N2等温吸脱附结果表明,clay属于Ⅳ类等温线H3型回滞环的结构。负载催化剂保持了clay孔结构的完整性。H2-TPR结果表明Mo负载量的提高促进了M06+的还原,但是对Co2+和M04+的还原没有明显的影响。活性测试结果表明,在Mo负载量为50%时,醇的时空产率为98.6g/kg-1h-1,与非负载催化剂相比提高了约50%,同时醇产物分布中C1OH/C2+OH从0.88下降到0.50。负载催化剂活性较高的原因可归结为催化剂的介孔结构在一定程度上延长了合成醇反应中间体在孔道中的滞留时间,有利于C2+OH醇的形成;此外,活性组分在clay表面具有较高的分散度。这意味着催化剂具有较高的活性比表面积,有利于醇的形成。第三章主要是研究还原温度对催化剂结构和性能的影响。还原温度的提高增强了粒子的晶化程度。当还原温度为773K时,催化剂表面的Moδ+物种含量最高,催化剂合成醇活性最好。稳定性测试结果表明经过100h的反应后,催化剂的CO转化率和醇的选择性基本不变。这表明催化剂稳定性较好。