钙钛矿型复合金属氧化物制备及光催化还原CO2为有机酯的性能研究

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近年来化石燃料的大量燃烧导致空气中CO2含量骤增,并产生了一系列的环境问题,由此引起人们越来越多的关注。传统的CO2存储技术存在着泄露等隐患,本文研究钙钛矿型催化剂SrTiO3光催化还原CO2制备甲酸甲酯,具有反应条件温和、环境友好等优点。主要研究内容包括如下几点:1、采用溶剂热法,借助油酸的分散作用,制备出颗粒小、分散性好的Ag/SrTiO3、InOOH- SrTiO3复合半导体光催化剂。系统研究了催化剂的制备方法,Ag的负载方式,Ag以及InOOH复合量对其光催化活性的影响,以及油酸调控催化剂颗粒尺寸、形貌的规律。2、采用UV-Vis DRS、XRD、TEM、FT-IR对催化剂进行表征。Ag负载后复合半导体吸光区域发生红移,可见光区域光吸收增强;SrTiO3与InOOH的复合增加了SrTiO3紫外光区域的吸收。XRD分析表明Ag/SrTiO3为立方相的SrTiO3和Ag,催化剂颗粒平均粒径为14 nm; InOOH-SrTiO3为立方相SrTiO3与InOOH晶体共存,催化剂颗粒平均粒径为21.5 nm。TEM表明,Ag负载在SrTiO3表面,Ag作为电子阱成为催化剂主体的电子富集点位,从而抑制了电子-空穴复合,有利于电子转移,提高光催化活性;InOOH与SrTiO3复合良好,在两相的结合处形成规则的异质结,在异质结主体上形成新的导带与价带,促进光生载流子的分离。FT-IR分析结果表明,制备的催化剂含有SrTiO3、InOOH。3、在甲醇中光催化还原CO2生成甲酸甲酯,甲醇作为牺牲剂,消耗空穴,促进电子-空穴分离,导带上出现更多电子,促进CO2还原。CO2被还原为甲酸与甲醛,甲酸、甲醇及甲醛进一步反应生成甲酸甲酯。
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