增益介质中银纳米粒子等离激元型随机激射的研究

来源 :北京理工大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:rockykimi81
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随着纳米科学基础理论的日趋完善和纳米加工技术的快速发展,人们越来越关注如何设计和制造出尺寸更小的激光器件,甚至梦想突破光波的衍射极限,即让这些微型激光器的物理尺寸和光波模的空间尺度比自由空间中的光波波长还要小。在各种尝试之中,那些利用金属纳米结构的无镜激光器件,比如基于金属纳米粒子的随机激光器以及各种等离激元激光器,极有可能在不久的将来获得广泛的应用。银纳米粒子局域等离激元的局域场增强机制能够高效地促进和调控增益介质的受激辐射特性。更重要的是,人们可以通过改变纳米颗粒的尺寸和形状、控制粒子的介电或者化学环境、以及调节相邻纳米颗粒之间的电磁耦合强度等手段来操纵银纳米颗粒的局域等离激元的特性。自从上世纪末随机激光器问世以来,由于它在平板显示、目标识别、生物医疗、光子器件等诸多领域有着广阔的应用前景,随机激光器的研究已经变得倍受关注。实现随机激射的必要条件是无序介质除了能提供相干的或者非相干的光学反馈之外,同时还要拥有足够的光学增益来使最初的自发辐射光子产生受激辐射放大。本文的研究工作主要是通过把银纳米粒子引入到各种增益介质中来制造等离激元型随机激光器。这种新型激光器综合了局域等离激元和传统随机激光两者的优点。我们从实验上和理论上详细地研究了这类等离激元型激光器的特性,很好地理解了它们的工作机理,并首次成功地实现了等离激元型相干随机激射的电场动态调控。本文的主要研究工作总结如下:1.Ag纳纳米粒子调控的毛细管随机激光为了弄清增益介质中银纳米粒子引发随机激射的特点和机理,我们设计了一系列包含不同浓度银纳米粒子的染料溶液,并将其注入到毛细管中制成随机激光样品。这些样品在光学泵浦下的辐射特性表明,低浓度的银纳米粒子支持非相干激射,而较高浓度的同种银纳米粒子导致相干随机激射。这预示着等离激元型随机激光器的工作机理中存在一个金属纳米粒子的临界浓度,它可以划分样品中的激光光场从非相干状态到相干性状态的“相变”。此外,我们发现,随着银纳米粒子浓度的增加,随机激射的光谱线表现出明显的红移。这些观测结果表明,增益介质中银纳米粒子导致的随机激射不是简单地由单个银纳米粒子的性质决定的。银纳米粒子之间的集体合作效应,比如耦合的等离激元共振,对样品的辐射特性有关键性的影响。2.Ag纳纳米粒子掺杂向列相液晶中电场调控的随机激射利用分散在染料掺杂向列相液晶中的极其稀薄的银纳米粒子,我们率先实现了等离激元型相干随机激光的电场调控。在实验中,我们发现随机激射的强度和频率分裂都与外加电场强度有关。我们提出了一个修正的速率方程模型来解释所观测到的相干随机激射。根据该模型可以发现银纳米粒子局域等离激元的高强度近场导致了激光染料分子的反转布居数增强和激光光模的能量密度增强,这种双重增强效应使得银纳米粒子附近的激光染料分子产生了占绝对优势的受激辐射。当外加电场很弱的时候,实验观察到了激光猝灭现象,我们认为这是由于(向列相液晶指向矢涨落所导致的)介电扰动和动态光散射抹掉了不同银纳米粒子的局域等离激元之间的干涉而造成的。这项研究表明银纳米粒子等离激元型随机激射对基体介质中光波波长尺度上的介电扰动非常敏感,所以我们认为这是金属纳米粒子的耦合等离激元共振为随机激射提供相干反馈的一个直接证据。3.基基于核壳模型的金属纳米粒子等离激元型激射为了研究等离激元型随机激射中单个金属纳米粒子的潜在贡献,金属纳米粒子核壳结构可以被选作一种简化模型。我们构造了一个比较严格的半经典激光模型,它既考虑到了真实激光系统中不可避免的增益饱和机制,又包含了完整的激光场矢量特性。对于一个由金属球核心和一个增益介质壳层组成的激光系统,我们发现它的激射行为可以理解为它自身所固有的一种横向光模的非线性共振。我们理论工作的核心就是发展了一个比较普适的非线性波动方程来描述复杂介质中的激光场,并针对核壳结构解出了全部横波光模的近似解,也得到了决定激光阈值频率的特征方程。另外我们所建议的非线性激光场方程完全基于最基本的Maxwell电磁定律以及激光原子的量子密度矩阵理论,特别是它不需要对激光光模做任何预先的假定,因此有可能为所有基于原子受激辐射的经典激光现象提供一个统一的物理图像。
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