【摘 要】
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随着世界各地城市化和基础设施建设速度的加快,日益增多的水泥基固体废弃物对经济、环境和社会造成了巨大的负担;且为了满足越来越苛刻的环境法规和国际协议,对水泥基固体废弃物的再生资源化利用提出了更高的要求。针对利用废弃混凝土制备的再生胶凝材料（RBMs）在标准养护条件下早期力学性能发展慢,耐久性差等应用问题,论文依托国家自然科学基金项目“水泥石脱水相快速碳化硬化机理及其应用基础研究”（No.519722
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随着世界各地城市化和基础设施建设速度的加快,日益增多的水泥基固体废弃物对经济、环境和社会造成了巨大的负担;且为了满足越来越苛刻的环境法规和国际协议,对水泥基固体废弃物的再生资源化利用提出了更高的要求。针对利用废弃混凝土制备的再生胶凝材料（RBMs）在标准养护条件下早期力学性能发展慢,耐久性差等应用问题,论文依托国家自然科学基金项目“水泥石脱水相快速碳化硬化机理及其应用基础研究”（No.51972249）,首次提出采用二氧化碳气体（CO2）养护再生胶凝材料,进一步拓宽再生胶凝材料在新型低碳建筑材料方面的开发、应用潜力和前景,为建筑材料的绿色可持续发展提供新的思路。本论文中的主要工作和取得的主要创新成果如下:（1）首次提出利用CO2气体养护RBMs,在节约能源的前提下确立高碳化反应活性的RBMs的制备温度。从材料矿物相组成的角度,比较了不同温度制备的RBMs经CO2气体养护后力学性能、产物组成、碳化程度及微观形貌的差异。结果表明:不同温度区间获得的RBMs在矿物组成及物理化学性质方面存在巨大差异,这对其碳化反应活性及力学性能等都会产生很大的影响,其中650°C、750°C和850°C下制备的RBMs中硅酸二钙（C2S）矿物为介稳状态,易与水反应,除650°C外,游离氧化钙（f-Ca O）含量较高,而950°C、1050°C和1150°C下制备的RBMs中C2S向β型转变,矿物有序度和含量提高,且f-Ca O含量降低且依次减少;1050°C下制备的RBMs抗压强度最高,继续升高制备温度至1150°C对其碳化基体力学性能无明显提升;湿混处理措施可以提高RBMs的碳化程度,但对于C2S矿物水化活性低和f-Ca O含量较少的RBMs,力学性能提升并不显著,对于存在介稳C2S和f-Ca O含量较高的RBMs,力学性能甚至会下降;C2S矿物含量及性质、f-Ca O含量和粉体性质等因素均会对RBMs碳化基体的力学性能造成不同程度的影响,其中高含量β型C2S、低含量f-Ca O和低比表面积的RBMs粉体倾向于具备更优异的力学性能。（2）提出再生胶凝材料碳化基体的结构调控和性能提升机制。基于矿物含量和力学性能差异,优化再生胶凝材料制备工艺,保温3 h和急冷处理较为合理;水化水泥粉过高的Ca/Si摩尔比（3.17）会使制备的RBMs中f-Ca O含量过高,引起碳化基体不可逆破坏,引入不同结晶形态的硅质组分（结晶状二氧化硅和无定形硅灰）调节RBMs中f-Ca O的含量,研究了其对碳化反应活性、力学性能和微观结构特征的影响。结果表明:分别掺入两种硅质组分制备的RBMs碳化后基体稳定性均得到了显著改善;掺入结晶状二氧化硅制备的RBMs碳化后抗压强度和抗折强度分别为73.1 MPa和21.0 MPa,碳化反应形成的碳酸钙（Ca CO3）晶体以球霰石和方解石为主;掺入硅灰制备的RBMs,抗压强度提高了45.42%至106.3 MPa,抗折强度提高了20.55%至25.3 MPa,并且碳酸钙晶体以球霰石为主,含少量方解石和文石;高碳化反应活性、高碳化程度、高的致密结构是掺入硅灰制备的RBMs力学性能提升的主要原因;掺入两种硅质组分制备的RBMs碳化基体均表现出表面3 mm区域、中部3 mm区域和核心4 mm区域的碳化程度依次增加的现象;引入适量的聚丙烯酰胺（PAM）能提高碳化基体韧性,这得益于其成膜包覆和影响Ca CO3晶体生长,改变碳化基体的微观结构。（3）揭示了再生胶凝材料碳化反应宏观过程及其主要影响因素。压制成型的试件中初始含水量和初始孔隙率是碳化基体内外区域反应程度差异化的主要原因,适当的含水量和孔隙率使得RBMs早期碳化反应剧烈,放热量高,这会造成越靠近表面区域的水分越容易流失,水分的流失会减缓碳化反应的进行和增加孔隙连通性,为CO2气体向内部区域传输打开通道,内部富水区碳化反应速率加快并赶超表面贫水区;初始含水量较低或较高均会限制碳化反应进行程度,初始孔隙率表现出类似的影响,CO2气体压力达到一定水平后,其对碳化反应的影响已不显著。
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