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己内酰胺是重要的石油化工原料,广泛应用于工业生产中,主要用于制备化学纤维和工程塑料。目前工业上生产己内酰胺的方法都需经过多步反应,操作复杂,原子经济利用率不高,同时副产大量低值硫酸铵,因此寻找一条步骤少、操作简单、经济环保的新工艺成为研究重点。本实验在课题组之前的基础上进一步探究了一步合成己内酰胺这一新路线,并考察了催化剂的影响,简单探究了反应机理,通过数据与图谱结合解释了一些实验中出现的有规律的现象。本实验设计和制备几组不同V/P的VPO催化剂,并考察其对反应的影响,得出当V/P为1:1.2时VPO催化剂催化效果最佳。在此V/P下,用共沉淀法制备了加入过渡金属的M-VPO和M-AlVPO,用浸渍法制备了负载过渡金属的M/VPO和M/AlVPO,并考察这些催化剂在发烟硫酸体系中对反应的影响。实验结果为:在M-VPO系列催化剂中,Ni-VPO催化剂表现出了较好的催化效果,环己烷转化率为19.12%,己内酰胺选择性为28.95%;在M/VPO系列催化剂中,Cr/VPO催化剂催化效果最佳,环己烷转化率为19.44%,己内酰胺选择性为28.30%;在M-AlVPO系列催化剂中,Cr-AlVPO表现出了较好的催化效果,环己烷转化率为18.68%,己内酰胺选择性为27.58%;在M/AlVPO这一系列催化剂中,Mn/AlVPO对反应的催化效果较好,环己烷转化率为16.42%,己内酰胺选择性为29.39%。本实验考察用浓硫酸替代发烟硫酸以降低反应中副产物苯磺酸的量,实验结果证明此法是可行的,这是本实验的一大改进。在此基础上进行了单因素考察,得出了较适宜的反应条件:NOHSO4与浓硫酸的配比为1:3,反应时间24h,反应温度82℃。并对反应机理进了初步探究,推测存在一中间体。考察这一系列催化剂在浓硫酸体系中对反应的影响,发现在浓硫酸体系中,VPO复合催化剂表现出了与发烟硫酸体系中相似的规律:M-VPO系列中Ni-VPO表现出了较好的催化效果,环己烷转化率为4.37%,己内酰胺选择性为77.22%;M/VPO系列中Cr/VPO催化效果较好,环己烷转化率为4.49%,己内酰胺选择性为75.22%;M-AlVPO系列中,Cr-AlVPO表现出了较好的催化效果,环己烷转化率为4.53%,己内酰胺选择性为75.65%,在M/AlVPO系列中,Cu/AlVPO表现出了较佳的催化作用,环己烷转化率为5.54%,己内酰胺选择性为74.74%。本工作更进一步研究了己内酰胺的一步合成体系,对以后的研究工作具有一定的指导意义。