【摘 要】
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挥发性有机物（Volatile Organic Compounds,VOCs）是引发大气污染的主要污染物之一。随着我国工业、经济等快速发展,VOCs排放量逐年增加,导致了光化学烟雾,PM2.5等环境污染。在众多VOCs消除方法中,催化氧化法由于其低廉的成本和高效的去除率被认为是最有效的消除低浓度VOCs方法之一。高效催化剂的研发是催化氧化反应的核心。由于锰元素d电子结构的特点,锰氧化物催化剂具有多
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挥发性有机物（Volatile Organic Compounds,VOCs）是引发大气污染的主要污染物之一。随着我国工业、经济等快速发展,VOCs排放量逐年增加,导致了光化学烟雾,PM2.5等环境污染。在众多VOCs消除方法中,催化氧化法由于其低廉的成本和高效的去除率被认为是最有效的消除低浓度VOCs方法之一。高效催化剂的研发是催化氧化反应的核心。由于锰元素d电子结构的特点,锰氧化物催化剂具有多变的氧化态,较强的氧化性,可应用于催化多种VOCs氧化反应中。不同晶相和结构的锰氧化物表现出不同的催化性能,其中具有隐锰钾矿结构的锰八面体分子筛材料（OMS-2）具有独特孔道结构受到国内外研究者的关注。但其比表面积小所造成的活性位点少以及传质能力差严重影响了它的活性。在本论文中,采用不同的方法对OMS-2的结构和表面性质进行调变,得到高的活性、稳定性和抗水性的OMS-2催化剂。利用一系列表征手段探究改性对催化剂物理化学性质的影响。并以催化氧化甲苯和苯为模型反应研究改性对OMS-2催化剂的活性的促进作用,从而探讨催化剂的结构和活性的关系。利用低浓度草酸与OMS-2催化剂发生缓慢的氧化还原反应对OMS-2进行刻蚀制备了具有多级孔结构的OMS-2-OA催化剂。应用一系列的表征手段如XRD,SEM,TEM,H2-TPR等对传统OMS-2和OMS-2-OA催化剂进行表征,并将催化剂应用在催化氧化甲苯反应中。结果表明草酸处理后的OMS-2-OA催化剂形成了多级孔结构,有效增强其传质能力和活性位点的利用率。由于低浓度草酸与OMS-2催化剂发生缓慢的氧化还原反应致使OMS-2-OA催化剂的表面性质发生了变化,OMS-2-OA表面Mn4+和表面晶格氧含量的增多显著提高了其催化活性。同时,对在不同反应条件下长时间使用后的OMS-2-OA催化剂进行了XRD,H2-TPR和XPS的表征,探究了OMS-2-OA在反应体系中有无H2O存在时的稳定性差异原因。采用一步水热法制备了K修饰的OMS-2-x A催化剂。利用各种表征手段如XRD,XRF,N2吸附-脱附,XPS等对OMS-2-x A催化剂进行了表征来探究K的修饰对OMS-2-x A催化剂结构、组成、表面性质和氧化能力等物理化学性质的影响。并应用在催化氧化甲苯和苯的反应体系中考察了K的修饰对催化剂催化氧化活性和稳定性的影响。OMS-2-2.5A催化剂由于其最大的比表面积和丰富的介孔结构有效提高了催化剂活性位点的利用率。通过In situ DRIFTS的研究进一步证明了K的修饰可以有效增强其表面晶格氧的活性和移动性,因而OMS-2-2.5A催化剂展现出最优异的催化活性。通过对长时间使用后的催化剂进行表征,发现K的修饰可以有效解决传统OMS-2催化剂因表面晶格氧缺失造成的失活现象。利用Ce2（CO3）3作为Ce源通过水热法得到了一系列Ce修饰的Cex-OMS-2催化剂。通过多种表征手段研究了Ce的引入对Cex-OMS-2催化剂的结构、形貌、表面性质以及氧化性能的影响。Ce和Mn之间存在强烈的相互作用增加了Cex-OMS-2催化剂的表面晶格氧和Mn4+含量。将OMS-2和Cex-OMS-2催化剂应用于甲苯和苯催化氧化反应中,Ce3-OMS-2催化剂展现出最优异的催化活性,稳定性以及抗水性能。通过In situ DRIFTS和MS的研究,Ce的引入不仅使得VOCs分子在Ce3-OMS-2催化剂表面发生快速氧化反应还加快了催化氧化过程中氧物种的循环速率。此外,对使用后的Ce3-OMS-2催化剂进行表征,进一步印证了Ce的引入稳定了Ce3-OMS-2催化剂的表面性质,有效解决了OMS-2长期使用失活和抗水性能差的问题。
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