YAG:Ce3+荧光粉性能优化与颗粒细化研究

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掺杂稀土元素Ce3+的钇铝石榴石荧光粉(YAG:Ce3+)在蓝光激发下能发出明亮的黄光,是一种成熟的商用荧光材料。由YAG:Ce3+荧光粉和发射蓝光的In Ga N芯片组合制成的白光LED器件广泛应用于照明、显示等领域,具有节能、高光效、使用寿命长等优点。YAG:Ce3+荧光粉的发光性能会直接影响白光LED的亮度、色温、色坐标等性能参数。提高现有YAG:Ce3+荧光粉的性能可以有效提高白光LED的光效,对于制备高效光源和减少能源消耗有重要意义。除了发光性能,粒径对荧光粉的应用也有重要影响。由于新一代显示技术Micro-LED中LED芯片尺寸已减小至50μm以内,荧光粉尺寸也必须相应减小才能与之配合,而传统高温固相法制备的荧光粉粒径在10μm以上,不能满足Micro-LED技术的要求。探索减小YAG:Ce3+荧光粉粒径的方法也就成为了Micro-LED技术发展的技术难点之一。另外,即使在普通白光LED中,粒径小、分布窄的荧光粉在封装后亦可获得更优的发光效果。本文聚焦于石墨相氮化碳(g-C3N4)表面包覆增强YAG:Ce3+荧光粉发光效率和碳包覆热处理细化颗粒以拓展其应用领域两方面进行研究。采用石墨相氮化碳(g-C3N4)对YAG:Ce3+进行表面包覆以优化提高荧光粉的发光性能。石墨相氮化碳是一种新型聚合物半导体材料,具有高效吸收可见光、制备简便、原料易得以及电子性能可控等优点,可作为发光材料和光催化材料。石墨相氮化碳能在紫外-可见光激发下发出460 nm蓝光,发射波长与YAG:Ce3+激发波长(约460 nm)一致。我们首先在YAG:Ce3+荧光粉表面包覆g-C3N4,制备出具有核壳结构的YAG@C3N4,随后对包覆g-C3N4的YAG:Ce3+进行热处理以进一步优化其性能。研究了g-C3N4包覆对YAG:Ce3荧光粉发光性能的提升作用,并对样品的晶体结构、表面形貌、元素分布进行了分析。结果表明,通过液相法可在YAG:Ce3+荧光粉颗粒的表面上成功包覆g-C3N4,包覆后g-C3N4与YAG:Ce3+之间产生协同效应有利于提高YAG:Ce3+发光性能。对包覆后的样品进行热处理可以提高包覆层的结晶度,消除部分缺陷,从而增强协同效应的作用,最终使YAG:Ce3+荧光粉发光强度提高26%。包覆及热处理过程中没有引入杂相,YAG晶体结构也并未改变。此外,由于包覆层减弱了Ce3+在高温下的氧化,经过包覆处理的荧光粉热稳定性也有提高。采用碳包覆并热处理的方法对商业YAG:Ce3+荧光粉进行改性,减小荧光粉的粒径。以乙炔为碳源,使用化学气相沉积(CVD)对YAG:Ce3+荧光粉进行碳包覆,接着进行热处理除去碳层。热处理过程中碳与荧光粉内氧结合生成CO或CO2,反应过程中荧光粉颗粒被割裂造成粒径减小。粒度测试结果表明荧光粉的中值粒径(D50)经包覆和热处理后由19.1μm下降到1.44μm。改性后的荧光粉颗粒出现了一定团聚现象,而用硝酸加热洗涤可以明显改善团聚。酸洗后荧光粉中值粒径进一步减小为0.96μm。荧光光谱表征说明改性后YAG:Ce3+发光性能基本不变,保证了其应用价值。这种碳包覆热处理的荧光粉颗粒细化方法有望应用于Micro-LED显示技术中。
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