【摘 要】
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超分子传感器是基于分子或离子间通过一系列弱相互作用结合形成主客体化合物而构建的,因此作为主体的一系列大环化合物的发展备受关注。具有功能性空腔的有机大环常被用于超分子传感器研究,从最初的冠醚、到环糊精、杯芳烃、瓜环以及柱芳烃,主体大环化合物的发展十分迅速,并且在超分子传感器研究上起到重要的作用。这些大环分子可以作为电化学和光学传感器的受体,使其具有更宽的检测范围、更低的检出限和更好的抗干扰能力。近几
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超分子传感器是基于分子或离子间通过一系列弱相互作用结合形成主客体化合物而构建的,因此作为主体的一系列大环化合物的发展备受关注。具有功能性空腔的有机大环常被用于超分子传感器研究,从最初的冠醚、到环糊精、杯芳烃、瓜环以及柱芳烃,主体大环化合物的发展十分迅速,并且在超分子传感器研究上起到重要的作用。这些大环分子可以作为电化学和光学传感器的受体,使其具有更宽的检测范围、更低的检出限和更好的抗干扰能力。近几十年来,纳米材料因其独特的物理和化学特性而在基础科学和应用科学领域引起了极大关注。将纳米材料引入大环分子,为制备功能化的大环超分子提供了一条新的途径,它结合并增强了两种材料的特性。本文以新型大环化合物multifarenes为超分子识别元件,制备了multifarenes掺杂石墨烯类纳米材料的复合材料,并用以构建具有特异性识别能力的双模式响应化学传感器。其主要内容如下:1)Multifarene[3,3]掺杂还原氧化石墨烯构建识别血清胺盐酸盐的荧光及电化学双模式响应化学传感器:考察了multifarene[3,3]（S）（MF[3,3]（S））对血清胺盐酸盐的荧光和电化学响应以及MF[3,3]（S）掺杂还原氧化石墨烯的超分子传感器对血清胺盐酸盐的定量测定。运用荧光光谱以及核磁滴定考查了血清胺盐酸盐与MF[3,3]（S）的主客体作用,结果表明客体与MF[3,3]（S）之间形成了稳定的1:1主客体包结物,其在二甲基亚砜（DMSO）和水溶液中的稳定常数分别为（1.7±0.3）×104 M、（2.7±0.2）×104 M-1,为了提高MF[3,3]（S）对客体的识别能力,采用MF[3,3]（S）修饰的还原氧化石墨烯构建了传感器,并进一步考查其对客体的荧光和电化学响应,其对应的检出限分别为0.055μM（荧光法）和0.39μM（电化学法）。2)Chiral multifarene[3,2,1]掺杂g-C3N4QDs构建检测甲状腺素对映体的荧光及光电化学双模式响应化学传感器:基于制备的具有优异光电性能的g-C3N4量子点以及chiral multifarene[3,2,1]（CMF）的超分子手性识别能力,通过层层组装的方式构建了检测L/D-甲状腺素的光电化学传感器。首先用荧光光谱和电化学手段考查了CMF对L/D-甲状腺素的超分子响应,进一步考查了CMF-g-C3N4 QDs超分子传感器对L/D-甲状腺素的光电化学响应,其对L/D-甲状腺素的检测在0.1 n M～10 n M范围内呈线性相关,检出限分别为67 p M和85 p M。此外,这一超分子传感器还具有良好的稳定性、重现性、重复性、抗干扰性和回收率。
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