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钙钛矿太阳能电池（PSC）是将钙钛矿储能材料作为光电转换层,将太阳能转化为电能的一种能量转换装置。目前认证的钙钛矿太阳能电池最高光电转换效率为25.2%,是一种高效低成本的能量转换器件,对改善全球环境污染和能源短缺的问题具有非常重要的意义。本论文主要进行三个方向的工作:单晶钙钛矿薄膜的制备及降解过程的研究;研究离子迁移过程中钙钛矿太阳能电池的制备与性能研究;界面钝化来提升钙钛矿太阳能电池的光电转换性能,具体内容如下:第一,通过空间限域法在介孔二氧化钛基底上利用温度差自生长的单晶钙钛矿CH3NH3PbI3（MAPbI3）,用X射线衍射和同步辐射XRD证实了其为四方相钙钛矿并证实了单晶性质。扫描电子显微镜（SEM）数据表明单一完整的钙钛矿MAPbI3单晶颗粒为六边形形状,表面光滑无孔洞。利用扫描透射电子显微镜（STEM）研究表明钙钛矿MAPbI3对电子辐射极其敏感,很容易分解为碘化铅（PbI2）,MAPbI3部分碘离子先丢失以形成超结构MAPbI2.5,然后该结构继续失去MA离子和额外的I离子,形成MAyPbI2.5–z（0≤y≤1和0≤z≤0.5）。最后,伴随着超结构的消失,形成分层的PbI2结构。第二,通过一步法成功制备了具有正式结构的glass/c-TiO2/Cs0.05FA0.81MA0.14PbI2.55Br0.45（CsFAMA）/Spiro-OMeTAD/Ag钙钛矿太阳能电池,并获得了20.11%的光电转换效率（PCE）;实验数据表明三元阳离子混合钙钛矿薄膜晶粒大小均匀,表面致密无明显裂纹及孔洞,结晶性和吸光性能良好,具有合适的带隙,钙钛矿层厚度适宜,确保载流子顺利传输。同时通过使用基于动态应变的扫描探针显微镜在光照射下检查CsFAMA的离子分布和自发极化的同时演变,得出光诱导导致很强的铁电极化和轻微的离子迁移。三元钙钛矿太阳能电池器件具有很小的迟滞现象,该迟滞不是由铁电极化引起,而是与离子迁移一致,产生光电滞后的原因是离子迁移。第三,通过使用氩气在高温下成功将氧化石墨烯（GO）还原为还原氧化石墨烯（rGO）,并且利用还原氧化石墨烯层有效钝化了NiOX与MAPbI3的界面,改善了钙钛矿颗粒的结晶,使钙钛矿薄膜更加平整致密,增大了钙钛矿晶粒尺寸;实验发现钝化后能够提高钙钛矿薄膜的吸光强度,钙钛矿的带隙未发生变化,有效降低了钙钛矿的缺陷态密度,抑制了载流子的复合,提高载流子寿命,从而提升了电池器件光电性能,使光电转换效率达19.44%,并且显著改善了电池器件的稳定性。