【摘 要】
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质子交换膜燃料电池（PEMFC）具有能量密度高、启动速度快、碳排放低等优点,可以广泛应用在汽车、固定电源等领域,受到广泛关注。但仍存在一些急需解决的问题严重阻碍了其商业化进程,催化剂便是其中之一。燃料电池阳极催化剂很容易受到氢气中杂质如一氧化碳（CO）的影响,造成催化剂中毒现象。而提升催化剂的抗一氧化碳中毒性能,则可以使用便于运输的液体碳氢燃料作为氢气来源,从而降低氢气的运输以及提纯成本,加快其商
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质子交换膜燃料电池（PEMFC）具有能量密度高、启动速度快、碳排放低等优点,可以广泛应用在汽车、固定电源等领域,受到广泛关注。但仍存在一些急需解决的问题严重阻碍了其商业化进程,催化剂便是其中之一。燃料电池阳极催化剂很容易受到氢气中杂质如一氧化碳（CO）的影响,造成催化剂中毒现象。而提升催化剂的抗一氧化碳中毒性能,则可以使用便于运输的液体碳氢燃料作为氢气来源,从而降低氢气的运输以及提纯成本,加快其商业化进程。在阴极氧还原侧,其缓慢的反应动力学使得Pt载量居高不下,无疑增加了PEMFC的成本,因此开发高活性、高稳定性的非贵金属氧还原（ORR）催化剂,有望降低催化剂的成本,加快PEMFC的商业化进度。基于PEMFC用催化剂面临的问题,本文分别制备了抗CO中毒的阳极氢氧化（HOR）催化剂以及阴极ORR非贵金属催化剂,并分别研究了其电化学性能。本文首先通过自组装的方式将二维Ti3C2Tx纳米片与碳纳米管制备成Ti3C2Tx-CNT复合材料作为催化剂载体,并通过微波还原实现了Pt的负载,从而构筑了Pt/Ti3C2Tx-CNT催化剂。Ti3C2Tx-CNT复合载体可以与Pt形成较强的相互作用,从而有利于Pt的负载。在纯氢气下Pt/Ti3C2Tx-CNT相较于Pt/C催化剂展示出了更高的HOR催化活性。当通入含1000 ppm一氧化碳的氢气时,Pt/Ti3C2Tx-CNT展示出更低的电化学活性面积（ECSA）衰减,且在一氧化碳溶出实验中,Pt/Ti3C2Tx-CNT催化剂展示出了更强的CO氧化性能。以Pt/Ti3C2Tx-CNT为阳极催化剂组装的燃料电池单电池在氢气-空气以及氢气-氧气的条件下分别达到0.86 W cm-2和1.6 W cm-2的峰值功率功率密度。不仅如此,当阳极侧通入一氧化碳时,基于Pt/Ti3C2Tx-CNT催化剂的膜电极衰减速度更为缓慢。在阳极通入含5 ppm CO的氢气,Pt/C和Pt/Ti3C2Tx-CNT催化剂的膜电极电压分别稳定了20分钟与80分钟。这些结果充分证明了Pt/Ti3C2Tx-CNT催化剂具有更强的CO耐受性。本文还采用了具有超高比表面积与高导电的科琴黑为载体,并引入Mo元素与Pt复合制备了阳极催化剂Pt Mo/KB,Mo元素的引入有效调节了Pt的电子结构,提高其催化性能。在纯氢气与含1000 ppm一氧化碳的氢气中,Pt Mo/KB具有远高于Pt/C催化剂的ECSA,其在通入CO时表面活性下降更低,且在更低的电位下即可氧化CO。经加速老化实验,Pt Mo/KB也展示出更好的稳定性。在单电池测试中,基于Pt Mo/KB阳极催化剂的电池在氢气-氧气和氢气-空气条件下的最高功率分别达到2.3 W cm-2以及0.97 W cm-2,且在通入CO后展示了更好的稳定性。本文还制备了二维Mo2TiC2纳米片,并以此为载体原位生长P掺杂的ZIF-67/ZIF-8,经高温烧结、金属盐浸渍以及再次烧结的方式制备了Co-N-P-C@Mo2TiC2非贵金属催化剂。在经过P元素的掺杂与二维的Mo2TiC2的引入后,Co-N-P-C@Mo2TiC2的半波电位达到0.77 V。不仅如此,Mo2TiC的引入可以显著提升催化剂的稳定性。经10000圈加速老化实验,Co-N-P-C@Mo2TiC2催化剂与Co-N-P-C的半波电位分别下降了18 m V与30 m V。基于Co-N-P-C与Co-N-P-C@Mo2TiC2催化剂的燃料电池单电池的峰值功率密度分别达到了516 mW cm-2和684 mW cm-2。
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