【摘 要】
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随着环境问题的日趋严重、全球能源需求的逐渐增加,石油、天然气、煤炭等燃料能源已经无法满足人们的需求,因而,发展清洁、可持续能源成为重中之重。近年来,新型清洁能源技术中的电解水和金属-空气电池吸引了研究人员的关注,然而,由于氧还原反应（ORR）,析氧反应（OER）和析氢反应（HER）等这些半反应具有缓慢的动力学和较高的反应能垒,使这些能源装置在实际应用中受到阻碍。因此,加速动力学反应和降低ORR,O
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随着环境问题的日趋严重、全球能源需求的逐渐增加,石油、天然气、煤炭等燃料能源已经无法满足人们的需求,因而,发展清洁、可持续能源成为重中之重。近年来,新型清洁能源技术中的电解水和金属-空气电池吸引了研究人员的关注,然而,由于氧还原反应（ORR）,析氧反应（OER）和析氢反应（HER）等这些半反应具有缓慢的动力学和较高的反应能垒,使这些能源装置在实际应用中受到阻碍。因此,加速动力学反应和降低ORR,OER和HER的过电势是现在急需解决的问题。目前,Pt基等一些贵金属表现出优异的电催化性能,然而,成本高昂、资源短缺、耐甲醇性较差等因素使其不能大规模应用于实际中。近几年,金属、氮掺杂碳材料具有独特的优势成为一种极具吸引力的高效电催化剂,归因于高活性,低成本和高稳定性。本文对两种金属、氮掺杂碳材料催化剂进行了研究,其具体工作如下:1.三相纳米复合材料Ag-CoFe@NC作为高效三功能催化剂的制备及性能研究通过电子调控策略,合成了石墨碳壳包裹Ag-CoFe异质结构的三相纳米复合材料。Ag、CoFe合金和碳层的结合不仅提高了电子转移,而且在界面上产生协同作用以及更多的活性位点,显著提高了电催化活性。催化剂Ag-CoFe@NC-700表现出较好的电催化活性,其电位差仅为0.72 V。同时,在碱性条件下,也表现出良好的析氢催化性能。归因于以下三个方面:（1）Ag,CoFe合金和氮掺杂碳的结合修饰了表面电子结构,有利于界面电子转移和反应物/中间物种的吸附/活化;（2）Ag,CoFe合金和氮掺杂碳之间的协调作用产生更多的活性位点,比如包裹的金属纳米颗粒和M-N基团,有助于提高催化活性;（3）氮掺杂碳层是保持稳定性的主要原因。2.金属醇盐为前驱体合成的Co@NC/NCNS作为高效双功能氧电催化剂的制备及性能研究通过对含有金属醇盐和三聚氰胺的混合物进行煅烧和酸刻蚀,原位制备了一种具有Co@NC单元的多孔结构的碳纳米片双功能催化剂。TEM和mapping测试结果表明,Co@NC,M-N和N-C基团均匀地分散在催化剂Co@NC/NCNS表面上,为ORR/OER提供大量的活性位点。此外,Co@NC/NCNS的多孔结构有利于传质过程和电子传递。因此,由于这些活性位点和多孔结构的协同作用使催化剂Co@NC/NCNS表现出较高的ORR/OER活性。同时,催化剂还表现出较高的稳定性和抗甲醇性。经过计算得出Co@NC/NCNS有较小的电位差（ΔE=0.78 V）,说明该催化剂具有优异的双功能活性。
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