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天然气水合物由于绿色清洁且具有较高的储气密度等特点在能源气储运、海水淡化、石油化工以及蓄冷等领域有着广泛的应用前景。高效、快速的大量制备天然气水合物是目前水合物技术中的关键问题。水合物合成过程涉及复杂的传质、传热和相平衡等问题,合成速率慢且成核具有一定的随机性。研究发现添加十二烷基硫酸钠(SDS)能显著促进水合物的生成,且因成本较低更适合大规模的工业化生产。而准确预测SDS体系下水合物的相平衡条件,计算其浓度对水合物合成速率与储气密度的影响非常关键。因此研究SDS体系下天然气水合物合成过程的热力学条件及动力学参数为推动水合物技术广泛工业化尤为重要。本文采用自行设计的水合物合成实验系统,模拟海底天然气水合物形成压力和温度条件,分别开展了一系列浓度SDS体系下天然气水合物合成热力学相平衡条件及动力学生长速率实验研究。在热力学实验的研究中,以vanderWalls-Platteeuw模型为基础,采用划分基团贡献的思想利用UNIFAC法和Aasberg-Petersen模型分别计算SDS中不同基团对水的活度系数贡献值,建立了 SDS体系下水合物生成条件预测模型。经实验验证表明,所建模型预测最大误差不超过5%,平均误差在3%以内,改进后的模型良好的可靠性为水合物动力学研究提供准确的相平衡数据。通过模型计算,发现相对比纯水,SDS会影响水的活度明显改善水合物生成条件。当浓度在0.0015mol/L时效果最好,超过0.002mol/L时,反而会提高水合物生成条件抑制水合物生成。在动力学实验的研究中,利用无因次Gibbs自由能差作为驱动力,引入SDS浓度参数提出了 SDS体系下水合物生长速率模型并确定了其适用范围用以准确预测水合物生长速率。研究表明,在成核期,与纯水相比SDS通过增溶作用能明显缩短诱导时间,水合物诱导时间最短比纯水体系下缩短了 20倍,但浓度过高后诱导期开始增加,不利于水合物的成核。在快速生长期,添加SDS可以明显加快其生长且不参与反应过程,不影响其结构参数。通过生长速率模型计算发现SDS浓度在0.0015mol/L时,水合物的生长速率最快,但超过该浓度后会其生长速率逐渐产生抑制作用。另外,SDS可以通过减少间隙水的方式使水合物储气密度从纯水体系下的70提高到130左右。