【摘 要】
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本论文针对目标反应富氢气氛中CO选择氧化反应,尝试可控合成不同形貌和大小的Co3O4,初步探究了制得的Co3O4的形貌和大小与其催化剂性能的关联。同时系统研究了Co3O4-CuO复合氧
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本论文针对目标反应富氢气氛中CO选择氧化反应,尝试可控合成不同形貌和大小的Co3O4,初步探究了制得的Co3O4的形貌和大小与其催化剂性能的关联。同时系统研究了Co3O4-CuO复合氧化物催化剂的结构组成、氧化还原性能及其在目标反应中催化性能的变化规律,探讨了催化剂结构和性能之间的关联。
对于纳米Co3O4的合成,采用氨水沉淀-空气氧化法、尿素沉淀-空气氧化法、水(溶剂)热法合成了不同形貌和大小的Co3O4。采用氨水沉淀-空气氧化法制备了六方片状的Co3O4,采用尿素沉淀-空气氧化法制备了由纳米颗粒连接而成的棒状Co3O4。这些Co3O4的外形与沉淀前驱物β-Co(OH)2和Co(OH)1.2(CO3)0.4的外形直接相关。以氨水为沉淀剂,采用水(溶剂)热法可制备了尺寸均一的Co3O4纳米结构(球形、立方体、棒状、八面体等)。水热反应温度、水热合成时间、水/乙醇混合水热溶剂的组成、共存NaNO3和表面活性剂影响制备的Co3O4的形貌和大小。在水热反应温度>150℃时,改变制备条件可以合成不同大小(6.2-100nm)的准立方体状Co3O4。对比以上三种方法制备的Co3O4的催化性能发现,催化剂的粒度和比表面积与催化剂的活性存在关联。溶剂热法制备的粒径为6.2 nm的立方Co3O4催化剂具有最高催化活性。
采用共沉淀法制备了Co3O4-CuO复合氧化物并研究其在富氢气氛下CO选择氧化反应的催化性能。研究发现,经350℃焙烧的Co3O4=CuO(Co/Cu=4/1)复合氧化物表现出最佳的CO氧化催化性能,在125℃时CO转化率可达100%,O2选择性约为70%,显著优于单一氧化物Co3O4和CuO的催化性能。此外,Co3O4-CuO复合氧化物的催化性能显著优于Co3O4与其它过渡金属M(M=Ce、Ni、Zn、Fe,Co/M=4/1)氧化物形成的复合氧化物的催化性能。催化剂表征表明,含有少量CuO的Co3O4—CuO复合氧化物只有Co3O4的晶相峰。与单一氧化物Co3O4相比,其粒径减小,且可在较低的温度下被H2和CO还原。此外,Co3O4-CuO(Co/Cu=4/1)复合氧化物上的CO和O2的吸附量显著增大。这些结果说明在Co3O4-CuO复合氧化物中Co与Cu之间存在较强相互作用,可能形成了CuxCo3—xO4固溶体。这种Co与Cu之间的强相互作用促进了催化剂在富氢气氛下CO选择氧化反应的催化性能。
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