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VOCs是大气污染物中PM2.5和地表臭氧的重要前体物之一,目前以石油化工行业为代表的工业源排放的VOCs已成为我国大气中VOCs的主要来源。近年来我国化工园区的数量迅速增加,化工园区排放的VOCs带来的一系列环境问题引起了社会各界的广泛关注。化工园区排放的VOCs会严重影响周边地区环境空气质量,同时由于各企业所属的行业分类及其生产工艺较为复杂,排放的VOCs组分种类较多,包含有多种有毒有害成分,会严重影响周边地区居民的正常生活。本文针对化工园区内多种污染源共存和VOCs排放成分复杂的问题,首先研究了化工园区内不同污染源的VOCs排放特征,建立了基于进化算法的VOCs动态排放特征研究方法,然后进一步研究了复杂气象条件下化工园区VOCs排放的区域扩散特性及对周边空气质量的影响,建立了环境敏感点污染物浓度的快速预测方法,构建了敏感点污染物的溯源方法并研究了典型VOCs排放处理设施的运行经济性,最后相关研究结果与方法在某化工园区异味评价与监管平台上得到了应用。
研究了化工园区内典型企业的各生产环节的VOCs排放特征。以某化工园区内的5家典型企业为例,对各典型企业的不同生产环节产生的废气进行了采样并采用GC-MS系统对样品进行了离线检测,得到了不同生产环节的VOCs排放特征。此外,通过对比分析VOCs排放处理设施的进出口废气中不同VOCs组分浓度的变化特性,研究了不同技术对不同VOCs组分的减排效率。对VOCs排放特征的研究结果表明,各企业排放的VOCs的主要来源为生产过程中使用的包含VOCs的溶剂,包括氯代烃(一氯甲烷、二氯甲烷、氯仿、氯苯、二氯苯等)、苯系物(苯、甲苯、二甲苯)、异丙醇等组分。
建立了基于进化算法的污染源VOCs动态排放特征研究方法。该方法基于污染源废气中VOCs的在线质谱分析结果,结合NIST标准质谱数据库中污染源排放的主要VOCs组分的标准质谱分布特征,通过建立了以主要VOCs组分含量为未知量的数学模型,将VOCs组分求解问题转化为最优化问题,然后采用了进化算法对数学模型进行求解,实现了对废气中主要VOCs组分的实时定量。基于该方法,可以根据污染源在不同时间下的在线质谱分析结果得到其主要VOCs组分排放特征随时间变化特性。不同污染源VOCs排放特征的GC-MS测试值与计算值的对比分析显示,多数污染源两种结果的相对误差小于10%,部分污染源中含量较低的VOCs组分相对误差小于25%。该方法实现了对污染源排放的主要VOCs组分动态排放强度较为准确和快速的测算。
研究了复杂气象条件下化工园区VOCs排放的区域和传输特性,并分析了污染物扩散对周边环境空气中污染物浓度的影响。利用WRF模型生成了化工园区所在地区的全年逐小时地表和探空气象的历史数据,结合化工园区内不同污染源的VOCs动态排放强度,采用了AERMOD模型研究了污染物排放和扩散对周边地区不同敏感点的环境空气中污染物浓度的影响,并进一步研究了不同气象条件下化工园区的VOCs排放在周边地区的扩散分布影响。研究结果表明,各敏感点空气中TVOC小时浓度的全年平均值较低,大部分时间的污染物浓度较低,但是个别时刻污染物浓度值远远高于平均水平,以敏感点RE_BYH为例,计算得到TVOC小时浓度的全年平均值为11.95μg/m3,最低浓度为0.04176μg/m3,最高浓度为1589.4μg/m3。
建立了敏感点污染物浓度的快速预测模型,实现了基于少量的常规气象参数和主要污染源的污染物排放强度来快速预测敏感点环境空气中污染物浓度。通过构建常规气象预报参数-主要污染源排放强度-敏感点污染物浓度的关联数据库,利用过采样算法对原始数据进行预处理,基于深度神经网络建立污染物浓度预测模型,同时针对静小风气象条件下的污染物扩散建立了基于烟团积分模式的扩散模型。该预测模型包含高污染物浓度情景识别方法和高浓度情景下的污染物浓度预测模型,其中高污染物浓度情景识别方法对敏感点高污染物浓度情景的识别准确率为94.7%。在对高污染物浓度情景识别的基础上,进一步以过采样算法预处理得到的高污染物浓度情景样本作为训练集,建立污染物浓度预测模型对高污染物浓度情景下敏感点的污染物浓度进行预测,模型预测浓度值与原数据集浓度值的决定系数R2=0.977。
构建了基于污染物浓度预测模型的敏感点的污染物溯源方法,实现了对不同气象条件下敏感点污染物的来源识别,判别不同污染源的污染物排放对敏感点环境空气中污染物浓度的影响,提出了结合敏感点的污染物浓度和环境浓度限值要求的污染源减排方案分析方法,并基于费用效益分析方法构建了VOCs排放处理设施的运行成本计算模型。通过该方法,可以确定任意时刻不同污染源排放对敏感点空气中污染物浓度贡献比例,并针对不同污染源提出减排方案,实现对敏感点空气污染的应急调控。进一步考虑到实施应急调控方案与推动VOCs排放处理技术应用的互补,在现有VOCs排放处理设施应用案例的调研基础上,基于VOCs排放处理设施运行成本计算模型研究了不同VOCs处理设施的运行成本。
最后,相关研究结果与方法在某化工园区异味评价平台上得到了应用。该平台实现了快速测算不同污染源的实时VOCs排放强度,可以分析不同气象条件下化工园区排放的污染物在周边地区的扩散特征,并能够预测环境敏感点的污染物浓度和对敏感点的污染物进行溯源分析。
研究了化工园区内典型企业的各生产环节的VOCs排放特征。以某化工园区内的5家典型企业为例,对各典型企业的不同生产环节产生的废气进行了采样并采用GC-MS系统对样品进行了离线检测,得到了不同生产环节的VOCs排放特征。此外,通过对比分析VOCs排放处理设施的进出口废气中不同VOCs组分浓度的变化特性,研究了不同技术对不同VOCs组分的减排效率。对VOCs排放特征的研究结果表明,各企业排放的VOCs的主要来源为生产过程中使用的包含VOCs的溶剂,包括氯代烃(一氯甲烷、二氯甲烷、氯仿、氯苯、二氯苯等)、苯系物(苯、甲苯、二甲苯)、异丙醇等组分。
建立了基于进化算法的污染源VOCs动态排放特征研究方法。该方法基于污染源废气中VOCs的在线质谱分析结果,结合NIST标准质谱数据库中污染源排放的主要VOCs组分的标准质谱分布特征,通过建立了以主要VOCs组分含量为未知量的数学模型,将VOCs组分求解问题转化为最优化问题,然后采用了进化算法对数学模型进行求解,实现了对废气中主要VOCs组分的实时定量。基于该方法,可以根据污染源在不同时间下的在线质谱分析结果得到其主要VOCs组分排放特征随时间变化特性。不同污染源VOCs排放特征的GC-MS测试值与计算值的对比分析显示,多数污染源两种结果的相对误差小于10%,部分污染源中含量较低的VOCs组分相对误差小于25%。该方法实现了对污染源排放的主要VOCs组分动态排放强度较为准确和快速的测算。
研究了复杂气象条件下化工园区VOCs排放的区域和传输特性,并分析了污染物扩散对周边环境空气中污染物浓度的影响。利用WRF模型生成了化工园区所在地区的全年逐小时地表和探空气象的历史数据,结合化工园区内不同污染源的VOCs动态排放强度,采用了AERMOD模型研究了污染物排放和扩散对周边地区不同敏感点的环境空气中污染物浓度的影响,并进一步研究了不同气象条件下化工园区的VOCs排放在周边地区的扩散分布影响。研究结果表明,各敏感点空气中TVOC小时浓度的全年平均值较低,大部分时间的污染物浓度较低,但是个别时刻污染物浓度值远远高于平均水平,以敏感点RE_BYH为例,计算得到TVOC小时浓度的全年平均值为11.95μg/m3,最低浓度为0.04176μg/m3,最高浓度为1589.4μg/m3。
建立了敏感点污染物浓度的快速预测模型,实现了基于少量的常规气象参数和主要污染源的污染物排放强度来快速预测敏感点环境空气中污染物浓度。通过构建常规气象预报参数-主要污染源排放强度-敏感点污染物浓度的关联数据库,利用过采样算法对原始数据进行预处理,基于深度神经网络建立污染物浓度预测模型,同时针对静小风气象条件下的污染物扩散建立了基于烟团积分模式的扩散模型。该预测模型包含高污染物浓度情景识别方法和高浓度情景下的污染物浓度预测模型,其中高污染物浓度情景识别方法对敏感点高污染物浓度情景的识别准确率为94.7%。在对高污染物浓度情景识别的基础上,进一步以过采样算法预处理得到的高污染物浓度情景样本作为训练集,建立污染物浓度预测模型对高污染物浓度情景下敏感点的污染物浓度进行预测,模型预测浓度值与原数据集浓度值的决定系数R2=0.977。
构建了基于污染物浓度预测模型的敏感点的污染物溯源方法,实现了对不同气象条件下敏感点污染物的来源识别,判别不同污染源的污染物排放对敏感点环境空气中污染物浓度的影响,提出了结合敏感点的污染物浓度和环境浓度限值要求的污染源减排方案分析方法,并基于费用效益分析方法构建了VOCs排放处理设施的运行成本计算模型。通过该方法,可以确定任意时刻不同污染源排放对敏感点空气中污染物浓度贡献比例,并针对不同污染源提出减排方案,实现对敏感点空气污染的应急调控。进一步考虑到实施应急调控方案与推动VOCs排放处理技术应用的互补,在现有VOCs排放处理设施应用案例的调研基础上,基于VOCs排放处理设施运行成本计算模型研究了不同VOCs处理设施的运行成本。
最后,相关研究结果与方法在某化工园区异味评价平台上得到了应用。该平台实现了快速测算不同污染源的实时VOCs排放强度,可以分析不同气象条件下化工园区排放的污染物在周边地区的扩散特征,并能够预测环境敏感点的污染物浓度和对敏感点的污染物进行溯源分析。