大气压低温等离子体射流化学反应动力学特性研究

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近年来,大气压非平衡低温等离子体射流装置的出现,吸引了人们越来越多的关注。这主要是由于一方面其能在大气压常温的条件下产生等离子体,另一方面,等离子体射流源将等离子体产生在周围开放的空间,突破了空间尺寸的限制,这对实际应用至关重要。尽管大气压低温等离子体射流在众多领域表现出独特的技术优势和良好的应用前景,但是迄今为止人们对其物理、化学等过程还不清楚。因此开展大气压低温等离子体射流的理论研究,尤其是掌握射流的物理化学特性及其控制方法,具有重要的科学意义和应用价值。  等离子体射流是由等离子体子弹组成,而且研究表明等离子体子弹传播过程类似于正流注(guided streamer)。本文基于等离子体子弹的流注模型,建立了三个零维化学动力学模型。分别为:包含6种粒子和22种主要化学反应的纯He等离子体射流化学模型、包含20种放电粒子和278个化学反应的He+O2等离子体射流化学模型以及包含44种放电粒子和753个化学反应的He+O2+N2等离子体射流化学模型。采用等离子体化学软件ZDPlasKin计算了射流放电过程中各类粒子的浓度变化过程以及氧气和空气对等离子体射流放电过程影响。并进一步探索初始电子密度、气体温度、外加电场、脉宽、扩散项对等离子体射流放电过程影响。论文的主要工作内容和成果如下:  1.随着初始电子密度、电场强度、脉宽的增加,各粒子密度逐渐增加而初始气体温度在施加外加脉冲阶段对各粒子密度变化无影响;外加脉冲消失后随着温度的变化表现出不同的变化趋势;扩散项对短寿命的粒子密度的变化几乎无影响,只是在0.01s之后加快了长寿命粒子的衰减。  2.等离子体射流是一种短脉冲非平衡等离子体放电,施加脉冲电压时电子碰撞电离和电子碰撞激发占主导作用,主要粒子按照指数方式急剧增长。脉冲电压消失后的约10ns时间段内,粒子复合起开始主导作用,随后,离子复合和潘宁电离共同作用对对等离子体射流起决定性影响。  3.潘宁电离速率可高达1.0×1020cm-3s-1,相对于电子碰撞电离速率仍低四个数量级,脉冲电压消失后的10ns内,潘宁电离速率低于粒子复合速率约两个数量级,作用不是十分明显,但随着离子复合速率的降低,两者速率相当,潘宁电离作用起到愈加重要的作用。  4.等离子体射流中含有大量的活性氧成分,其中O、O(1D)、O(1S)浓度可高达1.0×1014cm-3。并且氧气或空气含量较低或较高时都不利于活性氧成分的生,约40000ppm时,活性氧成分浓度达到最大值。另外,施加外加电场时,电子碰撞电离是生成氧原子的主导过程,外加电场消失后直接或间接电子复合过程成为了生成氧原子的主导过程。  5.1ms之后,纯He等离子体射流残留等离子体成分主要有e、He*、He2+;对于He+O2等离子体射流,1ms之后残留等离子体成分主要为O、O(1S)、O3;对于He+O2+N2等离子体射流,主要为O和O3。
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