【摘 要】
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新一代的固态照明技术需要高效率且稳定性良好的单源白光发射材料。自限域激子（STEs）材料通常有着较强的激子束缚能和电声耦合作用,使得其十分适合于实现宽带白光发射。低维非铅钙钛矿一方面避免了Pb基材料的毒性和不稳定性。另一方面,其低维特性提供了更强的量子限域效应,更有利于STE的形成。因此,探索低维非铅钙钛矿并实现高效的宽带发射是一个非常有意义的课题。近期,在3D钙钛矿中已经实现了高效的蓝光和白光发
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新一代的固态照明技术需要高效率且稳定性良好的单源白光发射材料。自限域激子（STEs）材料通常有着较强的激子束缚能和电声耦合作用,使得其十分适合于实现宽带白光发射。低维非铅钙钛矿一方面避免了Pb基材料的毒性和不稳定性。另一方面,其低维特性提供了更强的量子限域效应,更有利于STE的形成。因此,探索低维非铅钙钛矿并实现高效的宽带发射是一个非常有意义的课题。近期,在3D钙钛矿中已经实现了高效的蓝光和白光发射,光致发光量子产率（PLQE）超过80%。理论上,降维过程会进一步提升激子束缚能和电声耦合作用,十分有助于提升PLQE。但遗憾是,在层状双元钙钛矿中实现宽带STE发射仍然是个挑战。目前在该类材料中的STE宽带发射仅能在高压或者低温等极端条件下实现,明显不适用于人们的日常需求。基于此,本论文通过探索具有稳定化学价态的低维非铅钙钛矿（2D和0D）,实现了高PLQE的宽带光谱发射。本文的主要创新内容如下:1、基于3D Cs2NaInCl6,利用降温结晶法得到了两种层状双元钙钛矿:（PEA）4NaInCl8（n=1）和（PEA）2Cs NaInCl7（n=2）。降维引起的结构改变主要为无机层厚度减小和八面体畸变加剧两个方面,前者使得带隙增大,而后者则破坏了八面体晶体场的对称性。通过光谱学和理论计算相结合,我们揭示了该类材料中无法观察到STE发射的原因,即[In Cl6]3-八面体在激发态时发生了非姜-泰勒式扭曲,激子的复合主要以非辐射的方式进行。2、在上一章的基础上,通过Sb掺杂的方式成功实现了宽带STE发射,PLQE由原来的不到1%,分别提升为48.7%和29.3%,为该类材料中的最优值。通过光谱学和理论计算相结合,证明了宽带STE发射的来源,即激发态时[Sb Cl6]3-八面体发生了姜-泰勒式扭曲,成为了新的自限域中心,STE得以通过辐射复合产生明亮的宽带发射。3、在这项工作中,通过将含有咪唑基团的组胺分子作为A位离子,成功在低维钙钛矿中提升了材料的PLQE和热稳定性。相关推论在波纹状二维（HA）2KIn Cl8钙钛矿和零维（HA）2In Cl7·H2O钙钛矿中得到了证明。在经历热-冷循环后,两种材料的光致发光（PL）强度几乎不发生衰减,显示出优异的热稳定性。
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