论文部分内容阅读
CO2是引起温室效应的主要气体之一,受到国际上越来越多的关注。火力发电厂作为CO2的重要排放源之一,其CO2排放量占全球排放总量的37.5%。因此从电厂高温烟气中捕获CO2对解决温室效应具有重要意义。本文以KCl、MgO为添加剂,通过掺杂改性制备了一系列的CaO基高温CO2吸附剂。利用BET、SEM、XRD及粒度仪对吸附剂进行表征,利用TGA对吸附剂进行吸附性能测试。并考察了制备方法、掺杂元素、掺杂比例、煅烧温度、吸附温度对循环吸附性能的影响,探讨了掺杂后吸附性能得以改善的机理。以醋酸钙源的CaO为载体,MgO为添加剂,采用新型柠檬酸法制备了CaO/MgO吸附剂。最佳工艺条件为溶液pH=2.7,n(Ca):n(Mg)=1:0.43,煅烧温度控制在900℃,在此条件下制备的吸附剂具有蓬松多孔的结构。利用TGA在675℃,20%CO2吸附条件下对其进行循环吸附性能测试,经过20次循环吸附-脱附反应后吸附容量仍保持在12.4mol·kg-1,约为相同条件下碳酸钙源的CaO吸附容量的9.1倍。以CaO为载体,KCl为添加剂,采用浸渍法制备了CaO/KCl吸附剂。KCl摩尔掺杂比例为0.007时,制备的吸附剂比表面积高达28.9m2·g-1,并具有很好的分散性。利用TGA在690℃,20%CO2吸附条件下对其进行循环吸附性能测试,结果表明经过20次循环吸附-脱附反应后吸附容量仍然高达9.71mol·kg-1,比相同条件下CaO的吸附容量提高了3.66mol·kg-1。以CaO为载体,MgO和KCl为添加剂,采用新型柠檬酸法制备了KCl/CaO/MgO吸附剂。当n(K):n(Ca):n(Mg)=0.007:1:0.25时,制备的吸附剂具有最佳的循环吸附性能。利用TGA在755℃,20%CO2吸附条件下对其进行循环吸附性能测试,经过20次循环后吸附容量仍然高达10.26mol·kg-1,下降率仅为6.7%。在孔结构特性、分解温度及循环吸附性能三个方面对上述三种吸附剂进行比较,结果表明CaO/MgO具有最发达的孔结构和最低的分解温度；三者在650～725℃范围内的CO2吸附容量大小为：CaO/KCl>CaO/MgO>KCl/CaO/MgO;利用TGA在725℃,20%CO2条件下对三者进行循环吸附性能测试,结果表明三者中CaO/MgO的循环吸附性能最佳,经过20次循环吸附-脱附反应后吸附容量为10.67mol·kg-1,比相同条件下CaO/KCl的吸附容量提高了4.43mol·kg-1