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由煤基甲醇及其衍生物出发合成高附加值化学品是煤化工领域的研究热点,对降低石油能源需求,增强我国关键化学品自给能力具有重要意义。甲氧基乙酸甲酯是一种极具应用价值的有机中间体,通过加氢水解可高效合成乙二醇。从甲醇衍生物甲缩醛出发,经羰基化合成甲氧基乙酸甲酯,可构筑一条新型绿色的煤化工路线。传统上,羰基化反应依靠铑或铱的有机金属配合物以及含卤促进剂作为催化剂进行均相反应。然而,随着环保要求与催化体系成本的提高,取代贵金属和卤化物促进剂,开发高效、稳定的多相催化剂变得非常重要。以固体酸为催化剂,通过Koch途径来实现多相羰基化过程逐步被研究人员发现。其中,分子筛催化剂,由于易制备、成本低,具有独特孔结构、酸度宽泛可调等优异性能,正越来越受到研究人员的重视。甲缩醛羰基化过程满足Koch型机理,以分子筛作为固体酸催化剂,经气相羰基化可在温和的条件下实现甲氧基乙酸甲酯的合成,然而针对分子筛催化甲缩醛羰基化的研究,目前仍处于催化剂筛选与基本机理探讨过程,分子筛催化剂结构与甲缩醛羰基化性能构效关系模糊,甲缩醛转化率与产物选择性依然处于较低水平。分子筛催化性能和反应机理与其独特孔道结构以及酸位点分布之间存在紧密的关联。基于此,本课题选择合成方式简便、硅铝比易于调节的ZSM-5分子筛为催化剂,分别从反应条件、分子筛的酸性特征及孔道结构着手进行催化羰基化性能研究,主要研究内容及结论如下:（1）选取高纯度的甲缩醛（DMM）、甲酸甲酯（MF）、甲醇（MeOH）、甲氧基乙酸甲酯（MMAc）配制成一系列不同浓度的溶液,采用二乙二醇二甲醚（DGDE）作为内标物质,经气相色谱仪进行定量分析。通过分析不同浓度下原料产物色谱峰面积与标准物质色谱峰面积的线性关系,获得各物质相对DGDE的摩尔校正因子,建立计算公式。采用微型固定床反应器进行气相羰基化实验,详细研究反应温度、反应压力、原料空速及反应时间等因素对甲缩醛羰基化反应性能的影响。发现在反应温度110℃、压力0.6 MPa、DMM、CO空速分别为448 h-1、5000 h-1、反应7 h时表现出较好的甲缩醛羰基化性能。（2）通过调控合成方式、改变原料配比制备出纳米棒状（NB）、纳米球状（NQ）、椭球状（NE）、圆柱状（NZ）、棋子状（NC）等不同形貌及硅铝比的ZSM-5分子筛。采用XRD、SEM、N2物理吸附-脱附、NH3-TPD、Py-FTIR、27Al MAS NMR等方式对产物的结构、织构、酸性质、铝物种的存在形式等性质进行表征。结果发现不同形貌分子筛在酸性特征、活性铝物种分布方面呈现较大差异,同时调控硅铝比可进一步改变B酸、L酸比例,调节分子筛孔道中活性铝物种空间分布。其中硅铝比为30的棋子状分子筛羰基化性能较好,DMM转化率为11.3%,MMAc选择性为58.8%,将其原因归结为存在适量中强B酸位点以及较高比例交叉孔道铝物种。（3）在上述研究基础上,进一步改变合成凝胶体系中氢氧化钠加入量,对ZSM-5分子筛的织构性质和酸性质进行原位调控,发现适量增加氢氧化钠的量有助于改变介孔孔容,增大分子筛比表面积,同时促使更多的铝物种进入骨架,暴露出更多的B酸位点。B酸的增加,促进了反应物与活性位点的充分接触使得DMM转化率提高;介孔的增加,有助于减弱分子筛的孔道限域效应,增强MMAc扩散能力,提高MMAc选择性,提升分子筛的抗积碳性能。研究发现,氢氧化钠加入量为0.6 g时制备的分子筛,获得11.9%的DMM转化率及69.3%的MMAc选择性,显示出最优羰基化活性。