混合维范德华异质结制备与光电特性研究

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石墨烯的发现激发了研究者对二维(2D)层状材料强烈的兴趣,原子级厚度的2D材料呈现了体材料不具备的新奇量子特性,如间接到直接带隙转变、高度的场效应与强激子耦合等。尽管如此,单一的2D材料依然面临各种物理缺陷,如超薄的厚度使得其光学吸收系数极低,室温铁磁性依然面临挑战。混合维范德华(md-vd W)异质结是一种由2D材料与非2D材料(量子点、纳米线和体材料)组合而成的复合结构。md-vd W异质结协同2D与非2D材料的特性,赋予了2D材料卓越的电学、磁学、光电子学特性,例如2D材料/量子点异质结探测器呈现巨光学增益;2D材料/铁磁金属具有自旋阀效应。从众多的md-vd W异质集成的实现,可以看到md-vd W异质结为开发更多全新的器件提供了可能性,具有重要的实用价值和理论意义。本论文开展了一类md-vd W异质结的制备及其光电特性研究,主要研究结果如下:(1)提出了利用过渡金属硫族化合物(TMDCs)的晶格对称性调控TMDCs/XN异质结生长的一般途径。XN表示一类反铁磁金属和半导体,如Co S和Cd S。并结合第一性原理计算,阐明了TMDCs诱导XN纳米片外延生长的动力学,为外延生长大面积TMDCs/XN异质结提供了理论依据。(2)揭示了两类md-vd W异质结的能带之间的奇异的电学耦合效应:(a)Mo(SxSe1-x)2/Cd SxSe1-x异质结构成II类能带,光生空穴转移到Mo(SxSe1-x)2中,其上电子有更多机会跃迁回到价带,并伴随发光增强效应,增强倍数超过10~5;(b)Sr Ti O3/graphene异质结表面O2吸附所形成的表面缺陷与异质结界面能带协同作用下实现了全光调控的神经形态光存储器。(3)围绕TMDCs/XN和Sr Ti O3/Pb S异质结的制备,阐明了基底表面物理和化学属性对形核密度的影响,提出了在生长温度、基底表面结构和生长时间协同作用下,外延层结晶度的变化规律,并在此基础上获得了在Sr Ti O3基底上批量制备厘米级、高取向、多晶、对短波红外敏感的Pb S薄膜的方法。进一步揭示了结晶度与Pb S薄膜光电响应速度的关系,为大面积Pb S焦平面探测器阵列的开发奠定了基础。综上所述,本论文提出了一类md-vd W异质结制备一般性策略,提出了界面耦合对外延层生长的调控机制,发现了界面耦合效应产生的新奇的光学和光电子学特性。未来可以进一步探索2D材料表面物理化学结构对大面积半导体外延生长的影响机制,同时进一步探索md-vd W异质结新奇的光电特性及其光电子应用。
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