锰基蒙脱石低温SCR催化剂制备方法及脱硝性能研究

来源 :合肥工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:chanstan
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本文分别采用浸渍法、共沉淀法和原位生长法制备出Mn基蒙脱石催化剂,探究了制备方法、制备参数与片层载体的构效关系,测试了催化剂的稳定性以及工业化运用潜力,同时提出了一步柱撑负载制备Mn基蒙脱石催化剂的实验思路。主要内容如下:首先选用三种片层材料(蒙脱石、高岭石和膨胀石墨)为载体,通过原位生长法筛选出最佳载体-蒙脱石。再采用浸渍法、共沉淀法和原位生长法制备Mn基蒙脱石催化剂,对比了制备方法对Mn基蒙脱石催化剂的性能影响。结果表明原位生长法制备的催化剂活性最好,在100℃时NO转化率可达90%,在125-250℃温度区间内NO转化率接近100%。共沉淀法制备的催化剂在100℃时NO转化率为83%,在150℃后与原位生长法活性接近。浸渍法制备的催化剂活性表现较差,在100℃时NO转化率仅为5%,整体活性不超过60%。表征显示原位生长法可充分发挥蒙脱石的片层优势,催化剂的活性组分晶粒小、分散性好,比表面积达到了100.2 m2?g-1,同时具有较强的氧化还原能力和大量的酸性位点。与浸渍法相比,共沉淀法通过沉淀分解负载可以有效降低活性组分的结晶度,提高载体的稳定性,使催化剂具有较高的比表面积和较强氧化还原能力。其次,本文探究了原位生长法的制备参数(前驱体、反应物配比和负载量)与催化剂物化结构和活性的关系,测试了催化剂Mn10MMT-SP的稳定性和不同空速下的活性表现。结果表明采用乙酸锰为前驱体,反应物配比KMn O4:Mn(AC)2=2:3,Mn负载量为10 wt%制备的催化剂脱硝性能最好。在一定范围内提高反应物KMn O4的比例可增加催化剂表面Mn4+浓度,以调控催化剂的高活性温度区间。在低负载量时,可通过改变负载量调节催化剂的比表面积和酸性位点数量,其中负载量为10 wt%时,催化剂酸性位点数量最多,比表面积最大。此外活性组分对蒙脱石片层有一定支撑作用,因此催化剂在100-300℃表现出良好的稳定性,具有优秀的工业化应用潜力。总之,原位生长法、共沉淀法与蒙脱石具有较高的匹配性,可以实现一步柱撑负载Mn,活性组分有较高的分散性,并形成丰富的活性位点和相对稳定的结构。
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