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近年来,在迅速发展的城市化和工业化背景下,珠江三角洲地区大气、土壤、森林等正遭受着环境污染的严重影响。人为排放导致的环境Pb污染给自然生态系统和人类健康带来严重威胁。甄别环境中不同Pb来源并追踪其历史变化,能为Pb污染防控提供针对性依据。铅稳定同位素分析技术能有效追踪环境Pb的来源,被广泛地应用于环境Pb污染历史追踪的研究中。本研究以广东肇庆鼎湖山自然保护区马尾松树木年轮、森林土壤历史样本及气溶胶为研究对象,基于研究区Pb排放的主要端元物质(燃煤、燃油、工业排放、成土母岩)和环境及生物介质(土壤、气溶胶、苔藓、马尾松针叶、树轮)的Pb稳定同位素比值,结合马尾松幼苗盆栽Pb示踪实验,运用树轮化学原理,开展森林生态系统主要组分(植物和土壤)中Pb来源、变迁及其贡献的研究,以期追踪鼎湖山森林中Pb的污染进程。通过本研究,期望弥补单一环境介质Pb源解析不能提供相互比对的长期连续数据的缺陷,拓展利用树木年轮化学来重建区域Pb污染历史的技术手段,为区域森林Pb污染评价和Pb污染历史追踪、预测提供科学指导依据。研究结果表明: 1)马尾松幼苗盆栽207PbCO3示踪实验揭示,喷施207Pb处理后马尾松幼苗针叶和茎部位吸收的207Pb最高,说明针叶和茎都能对其表层的207Pb进行有效的积累,且207Pb被吸收到马尾松体内以后难以在短期内被转移到其他部位。相比之下,马尾松茁根部对喷施在土壤中的207Pb吸收较缓慢、效率较低。推测马尾松体内的Pb主要来源于针叶和树皮从大气干湿沉降的吸收,其Pb同位素比值可反映大气干湿沉降中的Pb源特征;马尾松幼苗针叶和茎吸收207Pb后,茎向针叶传导水分的能力和针叶的净光合速率均有所降低,表明了Pb对马尾松苗的水分传导能力和光合生理功能具有毒害作用。 2)研究区域Pb端元物质(燃煤排放、汽车尾气、工业排放等人为Pb源和以成土母岩为代表的自然Pb源)的Pb同位素比值(206Pb/207Pb、208Pb/204Pb等)有显著的差异,是马尾松树轮Pb源解析的重要依据。如人为Pb源的206Pb/207Pb(1.1129-1.1770)低于自然Pb源(1.1842),燃煤的208Pb/204Pb(30.3355)低于其他人为Pb源(34.4627-37.7400)。 3)鼎湖山自然保护区受到PM2.5轻度污染,干湿季PM2.5浓度分别为34.5±15.7μg m-3和39.4±22.9μg m-3,稍高于国家标准限值35μgm-3。鼎湖山PM2.5中Pb、Cd、Zn等重金属具有很高(均高于10)的富集因子(Enrichment Factor, EF),表明大气中重金属主要来源于人为排放;Pb同位素比值分析表明,鼎湖山PM2.5中Pb主要来自燃煤、工业排放和汽车尾气等人为源和母岩风化形成的土壤等自然源。 4)鼎湖山森林土壤Pb含量随土层深度增加呈降低趋势(全量消煮态Pb从62.1 mg kg-1下降至30.2 mg kg-1,稀盐酸浸提态Pb从23.8 mg kg-1下降至2.2 mgkg-1);稀盐酸浸提比浓硝酸全量消煮更有效地提取土壤人为源的Pb;表层土壤中全量消煮Pb含量(在土壤剖面和历史土壤中分别为62.1 mg kg-1和52.0-62.0 mgkg-1)高于广东省A层土壤背景值(36.0 mg kg-1),表明森林土壤Pb有外源输入;土壤206Pb/207Pb表明,鼎湖山森林表层土壤Pb主要来源于燃煤排放、工业排放(人为Pb源)和自然Pb源;三源混合模型估算其中自然Pb源相对贡献率较为稳定(40%左右),两种人为Pb源对森林土壤Pb贡献率(60%左右)在近十年来(1997-2010)呈波动变化。 5)鼎湖山森林马尾松树轮中Pb含量平均为0.14±0.09 mg kg-1,呈现明显的年代波动性,在1960s-1990s上升,在1990s-2000s下降,反映了人为Pb排放及森林Pb污染状况的年代变化;不同时期树轮和Pb排放端元物质的Pb同位素比值表明,在上世纪80年代以前马尾松树轮中人为Pb的主要贡献者是工业排放,在1980s-2000s期间,树轮中Pb主要来源于汽车尾气排放和燃煤排放。 6)马尾松树轮、针叶、其他生物介质(苔藓)及土壤Pb同位素比值的相关性分析表明,马尾松树轮能很好地表征环境介质Pb同位素特征,其中积累的Pb主要来源于大气,本研究证明利用树轮Pb同位素比值能够有效地示踪大气Pb源的历史变迁。