【摘 要】
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由于金属镁丰富的地壳储量、较高的理论体积比容量和较高的安全性能等优势,可充镁电池是非常有潜力的新型储能电池。但是,镁负极存在几个问题限制了可充镁电池发的发展:表面极易生成一层绝缘钝化膜、镁枝晶生长引发安全问题和镁易发生腐蚀问题。为了解决这个问题,本文采用在Mg-HMDS基非亲核电解液中加入添加剂的策略对镁负极界面结构进行调控,有效提高了镁负极和全电池的电化学性能,阐述了添加剂对镁负极界面结构调控的
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由于金属镁丰富的地壳储量、较高的理论体积比容量和较高的安全性能等优势,可充镁电池是非常有潜力的新型储能电池。但是,镁负极存在几个问题限制了可充镁电池发的发展:表面极易生成一层绝缘钝化膜、镁枝晶生长引发安全问题和镁易发生腐蚀问题。为了解决这个问题,本文采用在Mg-HMDS基非亲核电解液中加入添加剂的策略对镁负极界面结构进行调控,有效提高了镁负极和全电池的电化学性能,阐述了添加剂对镁负极界面结构调控的电化学机制,这对进一步推进可充镁电池的实际应用具有重要意义。第一,I2添加剂对镁负极界面结构调控与性能研究。在Mg-HMDS-50 m M I2/G2镁电池电解液中,不锈钢（SS）的电化学窗口高达2.75 V vs.Mg2+/Mg,镁沉积溶出库伦效率高达99%。SS//Mg不对称电池具有较强的电流耐受性,极限电流为2m A·cm-2;极限面容量为1 m Ah·cm-2;Mg//Mg对称电池在0.1 m A·cm-2的电流密度下超长循环超过2200 h,平均过电位为0.1 V vs.Mg2+/Mg。在100 m A·g-1电流密度下,全电池NCS丨Mg-HMDS-50 m M I2/G2丨Mg放电电压高达1.5 V vs.Mg2+/Mg,首圈放电比容量为186 m Ah·g-1,100圈后放电比容量为120 m Ah·g-1,容量保持率为64.5%。I2的加入使得金属镁负极表面构建了一层人工SEI膜,膜的主要成分为高离子导电性的Mg I2,从而显著提高了可充镁电池的电化学性能。第二,含氟膦系添加剂对镁负极界面结构调控与性能研究。在Mg-HMDS-1.88m M TPFPP/G2镁电池电解液中,碳布（CC）的电化学窗口高达4.0 V vs.Mg2+/Mg,高于目前大多数镁电解液的电化学窗口;多种集流体的镁沉积溶出库伦效率提高至99%。CC//Mg不对称电池具有较强的电流耐受性,极限电流为2 m A·cm-2;极限面容量为1 m Ah·cm-2。Mg//Mg对称电池在10 m A·cm-2大电流密度下具有大于1000 h的超长循环寿命,平均过电位仅为0.1 V vs.Mg2+/Mg。在100 m A·g-1电流密度下,全电池NCS丨Mg-HMDS-1.88 m M TPFPP/G2丨Mg放电电压高达1.61 V vs.Mg2+/Mg,首圈放电比容量为300 m Ah·g-1,180圈后放电比容量为82 m Ah·g-1,容量保持率为27.3%。三（五氟苯基）膦（TPFPP）在金属镁负极表面优先分解形成人工SEI膜,既能保护电解质,又能抑制钝化膜的形成,从而改善镁沉积/溶出的可逆性,提高可充镁电池的电化学性能。总之,添加剂I2和TPFPP有助于调控镁负极的界面结构,明显提高可充镁电池的电化学性能,这将对可充镁电池的实用化及商业化具有十分重要的意义。
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