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本论文在综合评述国内外对Mg-Si基热电材料研究进展的基础上，选择低温固相反应合成Mg-Si基热电化合物、采用放电等离子烧结（SPS）工艺制备Mg-Si基热电材料。系统研究了n型、p型Mg-Si基热电化合物的合成方法，合成品质及其添加物的固溶行为与控制方法，测定并分析了两类热电材料的热电性能及其与组成、掺杂之间的关系，得到了若干研究结果。 论文应用热力学理论对Mg-Si基热电化合物固相反应过程中涉及的Mg-Si-O-C体系进行了热力学计算，探讨了固相反应发生的可能性及工艺制度对材料组成、性能的影响。结果表明：Mg颗粒与Si颗粒之间的反应是固相反应，杂质的引入是由于Mg元素高度的活泼性能而混入的MgO、Mg3C2等气相反应的产物。因此必须对工艺过程加以控制以避免杂质的产生和生成的Mg2Si被氧化。同时由于Mg极易蒸发，其蒸发量与掺杂元素的含量相当，只要控制样品配料时考虑蒸发的Mg，就可以保证产物的化学计量。 应用差热分析、X射线衍射、电子探针元素分析、X射线荧光分析等手段详细探索了固相反应法制备Mg-Si基热电化合物的工艺制度。结果表明：通过固相反应，Mg2A（A=Si；Ge）单相化合物可以在823K反应温度下保温8小时获得；各种组分的Mg2Si1-xGex（0＜x＜1）产物不仅晶型完整、无碳化、无氧化、分布均匀，而且颗粒大幅度细化。在1073K反应温度下再次保温8小时后，可以得到在全组成范围内连续变化的Mg2Si1-xGex固溶体。 探讨了反应温度、保温时间、掺杂的先后次序对样品热电性能的影响。结果表明：在823K下进行固相反应并保温8小时是合适的，对Mg2Si这种n型半导体材料而言，Te和Sb的掺入顺序对其热电性能几乎没有影响。 选择Te、Sb、Ag元素作为掺杂对象，研究了掺杂元素种类和掺杂量对MR2Si基热电材料热电性能的影响。结果表明：掺杂Te、Sb元素得到的Mg2Si基热电材料仍为n型半导体；掺杂Ag元素得到的Mg2Si基热电材料转变为p型半导体。在Mg2Si热电材料基体中掺杂Te、Sb元素后，在结构中引入了缺陷，增大了体武汉理工大学博士学位论文系中载流子有效质量，提高了Seebeck系数;降低了体系导电活化能，提高了电导率，同时也降低了热导率。所以能够大幅度提高Mg一Si基热电体系的整体热电性能。 掺入4000PpmTe的样品的优值系数在55oK时达到0.69 xlo一3K一’，无量纲优值zT为0.35;而掺入s000ppmsb的样品在65oK达到了1 .02 x 10一，K“，无量纲优值ZT为0.66。分别是未掺杂的MgZSi试样的1 .8倍和3 .1倍尽上。尤其是掺入S000ppmsb的样品，其性能己经达到现有报导的最高值。 论文还首次在Mg一Si基热电材料中引入BN纳米粒子第二相，结果表明:在Mg一Si基热电材料体系中引入BN纳米粒子第二相能有效降低材料的热导率，提高热电材料的优值系数。