【摘 要】
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ZnO量子点无毒无害,生物安全,比表面积大,表面活性中心多,电子迁移率高,发光范围可调,环境友好,价格低廉,是一种很好的潜在的生物标记材料,但是目前ZnO量子点发光机理还不明确,其分散性
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ZnO量子点无毒无害,生物安全,比表面积大,表面活性中心多,电子迁移率高,发光范围可调,环境友好,价格低廉,是一种很好的潜在的生物标记材料,但是目前ZnO量子点发光机理还不明确,其分散性、尺寸均一性、水溶性和发光性能还有待改善,这些问题制约了ZnO量子点在生物标记方面的应用。所以本实验致力于研究溶胶-凝胶法合成的ZnO量子点可见光发光机理,以及用巯基类有机物修饰,改善其分散性、尺寸均一性、水溶性和发光性能。本实验采用溶胶-凝胶法分别合成了蓝光ZnO量子点和绿光ZnO量子点,并研究其蓝光和绿光发射来源。通过分别改变Li+和OH-的浓度,发现蓝光发射强度随着Li+和OH-浓度的增加而增强,发光寿命约186ns,经过理论计算和严密的推理,提出ZnO蓝光发射机制为:电子首先被激发到导带,然后与被LiZn稳定的Oi缺陷中的空穴复合,从而发射出2.79eV的蓝光。对于绿光发射来源,我们将绿光样品在氧气中熟化12h,绿光猝熄,说明与绿光发射相关的缺陷对O2很敏感,提出绿光发射可能是VO缺陷能级上的电子与价带中的空穴复合产生的。本实验选用亲水性的巯基类有机物对巯基苯甲酸(4-MBA)、邻巯基苯甲酸(2-MBA)、巯基乙酸(MPA)和巯基乙醇(ME)修饰ZnO量子点。对巯基苯甲酸修饰后,样品分散性和均匀性改善,ZnO量子点的缺陷发光减弱,而出现发光强度是未修饰前3倍的紫外发光,能量为3.43eV,寿命是1.21ns,把其归结为ZnO量子点局域态的电子与价带中的空穴复合发光。邻巯基苯甲酸修饰后,也改善了样品的分散性和均匀性,出现了介于邻巯基苯甲酸和ZnO量子点的能量为2.96eV的新发光峰位,可能为界面态发光。巯基乙酸或巯基乙醇修饰后,ZnO量子点被刻蚀,发光慢慢猝熄,猝熄原因可能是修饰剂钝化了辐射复合中心。
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