【摘 要】
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全球性工农业废水的排放造成了水资源的严重污染,由持久性有机物、致病菌等水体污染物引发的食品质量与安全问题,对人类健康造成严重威胁。此外,过量积累的乙烯浓度能够降低新鲜果蔬的营养价值与货架期。因此,寻求高效、安全、环保的深层处理技术彻底矿化去除水体中难降解有机危害物、致病菌以及控制果蔬贮藏环境中的乙烯浓度,具有深刻的现实意义。基于有机超分子半导体材料的光催化技术具有低成本、结构易调控、可见光响应等优
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全球性工农业废水的排放造成了水资源的严重污染,由持久性有机物、致病菌等水体污染物引发的食品质量与安全问题,对人类健康造成严重威胁。此外,过量积累的乙烯浓度能够降低新鲜果蔬的营养价值与货架期。因此,寻求高效、安全、环保的深层处理技术彻底矿化去除水体中难降解有机危害物、致病菌以及控制果蔬贮藏环境中的乙烯浓度,具有深刻的现实意义。基于有机超分子半导体材料的光催化技术具有低成本、结构易调控、可见光响应等优势,能够利用光能-化学能转化实现有机危害物与致病菌的有效控制与去除,然而其在光催化过程中仍然存在较高的光生载流子复合速率以及难以回收利用的难题。钴基金属有机骨架材料(Co-MOF)具有三维多孔结构以及丰富的碳源、氮源和钴基物种,能够通过热分解合成磁性纳米材料。本论文基于Co-MOF衍生助催化剂嵌有Co纳米颗粒的富氮多孔碳(Co-N-C),结合有机超分子半导体构建异质结构,合成了多功能的Co-N-C/自组装卟啉(SA-TCPP)与Co-N-C/自组装苝酰亚胺(SA-PDI)复合光催化剂,可以通过磁分离进行快速回收再利用,实现了对酚类、抗生素、乙烯等有机危害物和金黄色葡萄球菌的高效去除。具体研究如下:1、通过原位自组装法合成具有3D/0D异质结构的Co-N-C/有机超分子四(4-羧基苯基)卟啉(SA-TCPP)复合光催化剂。助催化剂Co-N-C能够增强SA-TCPP的光吸收能力,并拓宽其光吸收范围至近红外光区,从而产生更多的光生载流子参与反应。Co-N-C的3D结构能够提高作为活性中心的0D SA-TCPP纳米晶的分散性,其具有高比表面积的富氮多孔碳骨架,不仅提高材料的吸附能力,还能够与SA-TCPP之间产生π-π相互作用,促进层间电子转移。Co-N-C中的富氮多孔碳基质与内嵌Co纳米颗粒能够作为电子阱有效提升界面处光生载流子的迁移和分离效率,其本身的强磁性还可以赋予Co-NC/SA-TCPP优异的磁分离功能。Co-N-C与SA-TCPP之间的相互作用使得Co-N-C/SATCPP复合材料具有增强的可见光催化活性和良好的回收利用性能。在大量具有强氧化能力的活性物种的共同作用下,Co-N-C/ST(30%)对2,4-二氯苯酚、4-氯苯酚、氧氟沙星、四环素、乙烯的可见光降解速率常数以及4 h内产氧量分别是SA-TCPP的10.9倍、2.0倍、7.2倍、1.5倍、2.1倍、1.9倍。2、通过低温搅拌法合成具有3D/1D异质结构的Co-N-C/有机超分子苝酰亚胺(SAPDI)复合光催化剂,助催化剂Co-N-C能够拓宽SA-PDI光谱吸收范围,并增强其光吸收能力,因而可以产生更多的光生载流子参与反应。3D Co-N-C的高比表面积和介孔特性能够增强材料表面的吸附能力,提供更多活性位点。Co-N-C的富氮碳骨架与SA-PDI之间的π-π相互作用,可以产生π电子离域效应,从而加强层间电子转移。Co-N-C的高导电性能够提高SA-PDI光生载流子的分离与迁移速率。Co-N-C的强磁性赋予Co-NC/SA-PDI良好的磁分离回收再利用性能。Co-N-C与SA-PDI之间的相互作用使得CoN-C/SA-PDI复合材料表现出比SA-PDI更加优异的可见光降解活性、抗菌活性和回收利用性能。Co-N-C/SA-PDI-70%对苯酚、双酚A、诺氟沙星、四环素、乙烯的可见光催化降解速率常数约为SA-PDI的4.7倍、6.8倍、5.2倍、2.4倍、3.1倍,并且能在2 h灭活88%金黄色葡萄球菌。
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