论文部分内容阅读
针对目前水体有机污染严重及水中致病菌难处理等问题,快速、高效且零污染的环境修复技术的开发和利用越来越受到人们的重视。半导体光催化技术具有降解彻底、无二次污染、能量来源丰富等优点,在环境治理、太阳能燃料和生化医疗等领域都具有巨大潜力。石墨相氮化碳(g-C3N4)是一种非金属半导体光催化剂材料,有着类似于石墨的二维层状结构、合适的禁带宽度、较好的热稳定性和化学稳定性等优点,是目前极具竞争力的半导体光催化材料之一。然而,体相g-C3N4易团聚导致比表面积较小,且可见光响应范围窄,对光子的捕获能力较弱,光生载流子复合能高以及分离的电子-空穴易复合。这些不足导致g-C3N4光催化活性较低,影响其实际应用效果。本研究以蒙脱石为载体,将g-C3N4负载于蒙脱石表面,通过改性提高光催化材料的比表面积以及光生载流的迁移速率,进而提高材料光催化性能,并将其用于光催化降解染料废水并研究其抗菌性能。主要研究内容如下:(1)剥离型g-C3N4/蒙脱石复合材料的制备及光催化性能。以液相剥离法剥离蒙脱石,得到蒙脱石纳米片。以原位复合的思路,采用湿化学法和煅烧法,将g-C3N4负载于蒙脱石纳米片表面,制备得到剥离型g-C3N4/蒙脱石光催化材料。结果表明,g-C3N4均匀负载于蒙脱石纳米片表面,利用蒙脱石较强的吸附性能和大比表面积,有效提高了复合材料对污染物的吸附能力,且g-C3N4与蒙脱石界面间相互作用有效促进了光生电子-空穴对的分离,使得复合材料具有更加优异的可见光吸收性能。研究了g-C3N4负载量、煅烧温度、煅烧时间等对光催化材料的结构、形貌及比表面积等的影响,并研究其光催化性能。结果表明g-C3N4负载量为94.4%,煅烧温度为610℃、反应时间为4h时,所得产物具有最佳的可见光催化活性。(2)g-C3N4/蒙脱石自组装复合材料的制备及光催化性能。以酸化学剥离法剥离g-C3N4得到质子化g-C3N4纳米片,采用静电自组装法将g-C3N4纳米片与蒙脱石纳米片复合,制备得到g-C3N4/蒙脱石自组装复合材料。结果表明,g-C3N4纳米片与蒙脱石纳米片相互堆叠,紧密结合,g-C3N4的剥离提高了与蒙脱石间的接触面积,有效促进光生载流子的迁移。研究了g-C3N4纳米片的负载量对光催化材料的结构、形貌及光催化活性的影响,并研究复合材料降解RhB染料的最佳浓度和pH值。研究发现复合材料中g-C3N4与蒙脱石质量比为2时,材料具有最佳光催化活性,而染料在低浓度环境和酸性条件下的降解效率最高。自由基捕获试验表明催化过程中超氧自由基(·O2-)为主要活性物质。同时,复合材料具有很好的稳定性,多次重复使用后依然具有较高的光催化活性,有望在实际应用中发挥良好的作用。(3)以亚甲基蓝(MB)和甲基橙(MO)溶液为目标有机废水,研究催化剂最佳投加量及溶液浓度与pH值对光催化降解率的影响,进一步研究催化剂降解污染物的动力学模型。结果表明,催化剂的最佳投加量为1.0g/L,降解MB和MO染料的最佳浓度值为5mg/L,最佳溶液pH值为3,且染料降解过程符合Langmuir-Hinshelwood动力学模型。对复合材料进行抗菌性能测试发现,复合材料具有较高的抗菌性能,在2h可见光照射下对大肠杆菌的抑菌率达100%。