石墨烯基TiO2光催化处理大环内酯类抗生素废水

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随着国内抗生素制药企业的增多,抗生素废水处理的压力日益增大。现有的工业废水处理技术在大环内酯类抗生素废水处理中均存在不足,因此发展新型高效、无二次污染的抗生素废水处理技术十分必要。本研究制备了石墨烯复合改性TiO2催化剂和S掺杂、石墨烯复合改性的TiO2催化剂,并通过XRD、SEM、TEM、XPS、紫外可见漫散射等对催化剂进行了表征;以典型大环内酯类抗生素为目标降解物,研究了复合催化剂的催化性能;添加空穴与羟基自由基捕获剂探究了复合催化剂的光催化机理;利用液质联用设备分析了降解历程和中间产物。结论如下:1)利用传统改进Hummer’s法制备了氧化石墨烯(GO),溶胶凝胶法制备了TiO2,并以TiO2为还原剂,UV-B紫外灯为光源,光照还原GO制备了石墨烯负载TiO2(TiO2-RGO),并对制备工艺参数进行了优化,探讨了该催化剂对水中阿奇霉素的最佳降解条件、催化机理和降解历程:结果显示,当阿奇霉素溶液浓度为100 mg/L,催化剂投加量为500 mg/L,初始pH=4时,TiO2-RGO对阿奇霉素在180 min内的降解率采用紫外光源时可达98%,模拟太阳光源时为73%;机理实验结果表明,羟基自由基与空穴在降解过程中所起作用基本相当。其降解中间产物大致分为:羟基化产物、甲基化产物、羟甲基化产物、无机物与小质量分子的碎片离子。2)采用改进的高压密闭Hummer’s法制备了氧化石墨烯(GO),溶胶凝胶法制备了TiO2,湿法(焙烧)制备了S掺杂改性的S-TiO2。以S-TiO2为催化剂通过UV-B紫外灯光照还原制备了S掺杂改性TiO2负载石墨烯的复合催化剂S-TiO2-RGO。通过罗红霉素降解试验评价其催化性能,结果显示:罗红霉素溶液浓度为100 mg/L,催化剂投加量为500 mg/L,初始pH=4,S-TiO2-RGO在模拟太阳光源下,对罗红霉素在180 min内降解率可达91.3%;机理实验结果表明,羟基自由基在降解过程中起主要作用,而空穴起次要作用。通过监测溶液TOC,探究了罗红霉素在降解过程中的矿化程度,结果表明,TOC降解率随罗红霉素的降解率升高而升高。
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