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不断增长的人口增加了环境问题,导致空气、水和土地资源的污染日益严重,高能耗和运行成本是当前废水处理技术面临的主要挑战。同时由于含氮废水对水体富营养化水平的调节以及对人类和动物健康的严重影响,人们对含氮废水的处理越来越关注。微生物燃料电池(Microbial fuel cells,MFC)可以将电化学反应与微生物代谢结合起来,能够同时进行生物脱氮除碳并产生电能。好氧颗粒污泥(Aerobic granular sludge,AGS)具有丰富的微生物结构,生物量保留量高,生物处理效率优良且具有毒性耐受性,能够实现对碳氮污染物的有效去除。因此,本研究将好氧颗粒污泥(AGS)耦合到微生物燃料电池(MFC)中,构建了同步发电和废水处理的新型电化学系统MFC-AGS,探究了进水p H、碳氮比(C/N)对MFC-AGS系统碳氮类污染物去除效率及产电效能的影响,同时对反应室内微生物群落结构变化情况及代谢机制进行了分析。此外,通过Design Expert 8.0.6软件建立响应曲面模型,研究了p H、C/N和水力停留时间(HRT)三个因素对MFC-AGS系统氨氮去除效率和产电功率密度的交互影响,利用软件同时优化两个统计实验的响应值,并进行验证试验结果进行分析。具体试验结果如下:(1)MFC-AGS系统在不同p H进水条件下,COD去除效率和脱氮性能呈现先增加后减小的趋势,在p H=10的条件下效果最佳,COD去除率和NH4+-N去除率最高分别为96.1%和98.6%,电化学分析系统内阻最小为102.2Ω,输出电压最大为459 m V,最大功率密度为116.4 m W/cm~2以及最高的库伦效率23.3%。高通量分析表明p H=10的阳极微生物群落结构稳定,主要菌群组成相对丰度为28.0%的变形菌门Proteobacteria、43.5%的厚壁菌门Firmicutes和1.9%的绿弯菌门Chloroflexi,其中厚壁菌门的大量富集增强了系统的电子传递能力。纲水平下梭状芽胞杆菌纲Clostridia在p H=10阳极样本中占比最高为42.3%,提高了系统的产电输出和功率密度。p H=10的环境下新陈代谢(Metabolism)水平相对丰度最高为78.2%,表明细菌群落的主要功能与目标污染物的去除有关,并且遗传信息处理功能和环境信息处理功能占比较高分别为7.3%和6.2%。第二水平中碳水化合物代谢(Carbohydrate metabolism)、氨基酸代谢(Amino acidmetabolism)和能量代谢(Energy metabolism)是新陈代谢簇的主要途径,相对丰度占比为8.1%、8.2%和4.2%,促进了底物降解和能量转换。细胞转化(Translation)、基因复制与修复(Replication and repair)和膜转运(Membrane transport)在p H=10的条件下占比最高分别为3.13%、2.8%和3.6%,这些功能丰度的增加改变了微生物细胞自身的代谢路径以及提高了膜上转运蛋白质含量。第三水平中次生代谢产物生物合成(Biosynthesis of secondary metabolite)、ABC转运(ABC transporters)和群体感应(Quorum sensing)对维护MFC-AGS系统微生物正常的代谢和稳定运行有重要作用。进水p H改变了阳极的生物量密度,p H=10的条件下MFC阳极的生物膜的生物量密度最高为0.24 mg/cm~2,单位蛋白质的电化学活性最强0.48 W/g,有效降低了系统的内阻。(2)MFC-AGS系统的阳极室COD去除效率在不同C/N进水条件影响下变化不大,分别为75.8%、76.3%、79.3%、和75.8%。在C/N=15时系统的脱氮性能最佳,NH4+-N去除效率达到最高97.3%,NO2--N和NO3--N的积累量最低分别为4.0 mg/L和7.6 mg/L。系统功率密度随着C/N的增加变化分别为86.3m W/m~2、92.3 m W/m~2、116.4 m W/m~2、61.9 m W/m~2,内阻分别为202.1Ω、184.2Ω、102.2Ω和201.6Ω。阴极微生物样本中主要菌群为变形菌门Proteobacteria、异常球菌门Deinococcota、拟杆菌门Bacteroidota、放线菌门Actinobacteriota、绿弯菌门Chloroflexi和厚壁菌门Firmicutes。γ-变形菌纲Gammaproteobacteria和放线菌纲Actinobacteria在C/N=15时相对丰度最高分别为23.9%和8.5%,提升了系统的反硝化性能,其中放线菌纲对维持AGS的稳定形态有重要作用。在C/N=5时由于进水氨氮浓度过高,抑制了变形菌门的生长,系统出水NO3--N为96.5 mg/L。不同阴极微生物样本的新陈代谢(Metabolism)途径是主要功能,表明MFC-AGS系统在不同进水负荷的冲击下能够有较强的适应性。第二水平中C/N=20的进水条件下碳水化合物代谢水平最高为8.7%,促进了阴极COD的去除效率达到最高为17.1%,氨基酸代谢和膜转运功能相对丰度最低分别为8.1%和3.1%,影响了微生物细胞膜上的转运蛋白的合成和数量,限制了产电能力的提升。第三水平中次生代谢产物生物合成(Biosynthesis of secondary metabolite)在C/N=15进水时相对丰度最高为8.3%,维持了AGS的颗粒化形态。在C/N=5条件下由于氨氮进水浓度升高,菌群中不同环境的微生物代谢(Microbial metabolism in diverse environments)和双组分信号转导系统(Two-component system)水平较高为5.4%和1.9%,根据阴极室内污染物去除效率和产电性能较差情况分析,MFC-AGS系统对于C/N的降低产生了不适应性。而较高的C/N有利于提升氮代谢功能水平,代谢途径中相关酶的丰度变化可能是提升脱氮能力的重要影响因素。(3)对以氨氮去除效率和产电功率密度为响应值的数学模型进行方差分析,表明模型均具有显著性。进水p H、C/N和HRT对不同响应值影响的显著性并不一致。对氨氮去除效率影响的强弱依次为C/N>HRT>p H,对功率密度的影响的强弱为p H>C/N>HRT。对数据优化后进行的验证试验结果和SEM表征情况进行发现阳极生物膜形成的完整程度可能是影响系统污染物去除效率和产电性能的主要原因。