超级电容器是一种绿色、新型的储能元件,由于其高效、无污染的优良特性,符合“低碳”经济的发展要求,受到了人们的高度重视。超级电容器的核心是电极材料。新兴的石墨烯二维单层原子碳材料因具有大的比表面积、优异的导电性、高的机械强度,被认为是理想的超级电容器电极材料。化学方法制备的氧化石墨烯具有良好的成膜性,可用于制备“石墨烯纸”并进而应用于无支撑电极。此外,氧化石墨烯上丰富的含氧官能团可用于锚定金属纳米粒子,形成石墨烯复合材料。本论文围绕石墨烯薄膜制备、修饰和电化学电容性质开展研究工作,发展了石墨烯/碳纳米管复合薄膜的溶液铸造制备方法,提出了水热还原制备石墨烯基复合薄膜的途径,并研究了所制备材料的电容性能,取得了以下的研究成果:1.利用氧化石墨烯良好的成膜性,通过溶液铸造方法,制备了氧化石墨烯薄膜和氧化石墨烯/碳纳米管复合薄膜。然后通过200℃退火,得到了相应的石墨烯薄膜、石墨烯/碳纳米管薄膜。这种薄膜通过石墨烯层间相互作用结合,例如π-π堆积,以及范德华力等,因而能够在各种极性电解液中稳定存在。复合薄膜的比电容在70~110 F/g,并且由于其表面仍然存在着部分含氧官能团的作用,显示了一定的赝电容的特性,表明其作为超级电容器电极的潜质。2.通过抽虑法制备了氧化石墨烯/碳纳米管复合薄膜。在水热条件下,氧化石墨烯被水还原并实现自组装,重新构建成具有π-π堆积的网络状三维结构。所制备的石墨烯/碳纳米管杂化薄膜具有良好的导电性和机械性能,并展现了优异的电容性能,比电容达180 F/g。这为无支撑的石墨烯基薄膜的制备提供了一条简单、有效的新途径。3.以氧化石墨烯为载体,利用氧化石墨烯上含氧官能团与金属离子的相互作用,采用水合肼还原和后续热处理,制备了镍纳米粒子修饰的石墨烯复合材料,并将其应用于超级电容器电极材料中,显示了其比纯石墨烯更高的电化学电容存储能力。4.结合本课题组前期的工作基础,采用天然生物质杨絮为原料直接碳化制备出外径为4~8μm,内径为3~7μm左右的碳微米管。所制备的碳微米具有良好的电容特性,甚至优于碳纳米管。这一结果不仅实现了杨絮的资源化并增加了电极材料的选材,还为深入理解碳材料孔结构与电容性能之间的关系提供了物质基础。