【摘 要】
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金属有机框架材料（MOFs）作为一种新兴的多孔晶体材料,有超高的比表面积、丰富的电化学活性位和可调控的结构等优点,被视作潜在的超级电容器电极材料。然而,MOFs固有的低电导率和易团聚等缺点抑制了其在超级电容器的应用。针对上述问题,本文采用以三维导电泡沫镍为集流体和支撑体,原位生长二维Ni MOF纳米片,通过引入第二相或有机单体的方法调控Ni MOF的结构和组成,提高Ni MOF的导电性和暴露丰富的
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金属有机框架材料（MOFs）作为一种新兴的多孔晶体材料,有超高的比表面积、丰富的电化学活性位和可调控的结构等优点,被视作潜在的超级电容器电极材料。然而,MOFs固有的低电导率和易团聚等缺点抑制了其在超级电容器的应用。针对上述问题,本文采用以三维导电泡沫镍为集流体和支撑体,原位生长二维Ni MOF纳米片,通过引入第二相或有机单体的方法调控Ni MOF的结构和组成,提高Ni MOF的导电性和暴露丰富的电化学活性位点,获得高比电容、大倍率性能和良好稳定性的Ni MOF复合材料。具体研究如下:（1）通过水热法在三维泡沫镍（NF）制备鱼刺状镍钴硫化物（Ni3S2/Co3S4/NF,简写为NCS/NF）作为导电基体材料,然后水热法原位生长二维镍金属有机框架材料（Ni MOF）,构建了多孔二维/三维Ni MOF@NCS/NF复合材料。镍钴硫化物不仅能够提高Ni MOF的导电性,抑制其团聚,而且本身也具有较高的赝电容。该独特的复合结构使Ni MOF@NCS/NF展现较佳的电化学性能,如1 m A cm-2下,比电容量是8.7 C cm-2,在50 m A cm-2下,比容量维持65%,呈现较佳倍率性能。Ni MOF@NCS/NF和活性炭（AC）分别作混合电容器（HSC）的正和负极,该HSC在功率密度为781.3 W kg-1情况下,能量密度达58.8 Wh kg-1,10000次循环充放电后,该HSC容量维持96.2%,显示出良好的循环稳定性。（2）采用一锅水热法合成了碳量子点（CQD）@Ni MOF复合材料。CQD的引入不仅能有效提高Ni MOF的导电性,而且CQD表面丰富的含氧官能团能调控MOF的形貌,使Ni MOF暴露丰富活性位点,提升电化学性能。所制备的CQD@MOF在1A g-1下,比容量达1081.5 C g-1,在5000次充放电循环后,电容维持84.5%,表现较佳循环稳定性。组装的HSC在1.7 V电压窗口下,在功率密度4.3 k W kg-1下,兼具56.3 Wh kg-1的能量密度。（3）通过单羧基苯甲酸（BA）单体部分取代Ni MOF中对苯二甲酸（PTA）单体,在Ni MOF晶体中产生晶格畸变和缺陷,进而影响Ni MOF纳米片的微观结构和电子结构。研究表明晶格畸变和缺陷不仅增强了Ni MOF的导电性,而且也能够提高电化学活性位点的数量。当10 mol%BA取代PTA时,Ni MOF-10纳米片展现较佳电化学性能,在1 m A cm-2条件下,比容量达2.38 C cm-2;在10000次循环后,比电容维持88%。组装的HSC在功率密度为2550 W kg-1情况下,兼具50.1 Wh kg-1能量密度。
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