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油田伴生尾气因甲烷浓度低,常常不被利用而就地排放,造成能源浪费的同时产生很强的温室效应。甲烷若直接燃烧火焰温度非常高(>1500 ℃),会使空气中的氮气和氧气反应产生大量的氮氧化物,造成二次环境污染。本论文针对油田伴生尾气甲烷综合利用需求,从如何提高Pd基甲烷燃烧催化剂的低温活性和热稳定性方面着手,以Pd/MgA1O催化剂为研究对象,利用XRD、TG、N2物理吸附、H2-TPR、02-TPO、H2-O2滴定、CH4-TPR、C02-TPD、XPS等技术表征催化剂的物相、Pd分散度、氧化还原性能等性质,考察了Pd/MgA1O催化剂组成及结构对高浓C02体系甲烷催化燃烧性能的影响,获得以下研究结果。首先,考察了采用并流共沉淀法制备的含不同Mg/Al摩尔比Pd/MgA1O催化剂的结构及甲烷催化燃烧性能。结果显示,Mg/Al摩尔比为1:3的Pd/Mg1A130催化剂性能较佳,其在空速为100,000 mL·h-1·g-1t的反应条件下,550 ℃时甲烷的催化燃烧转化率达95.3%。该样品性能较优与其Pd颗粒尺寸较大,Pd物种的晶格氧释放与生成的弛豫温度范围较窄,且PdO与金属Pd比例相当有关;此外,MgO可抑制PdO在高温分解成金属态的Pd,有利于提高活性物种PdO的高温稳定性。XPS表征结果说明催化剂失活的原因可能是催化剂表面PdO物种被还原或被部分包埋。其次,通过浸渍法制备系列样品,考察不同Pd含量对IM-xPd/Mg1A130催化剂应用于甲烷催化氧化反应的影响。随着Pd含量由0.6 wt.%增加至1.2wt.%,催化剂活性逐渐升高,但升高的速率逐渐减缓。新鲜态及反应后的IM-1.0 wt.%Pd/Mg1A130催化剂的N2物理吸附、TPR及XRD分析表明催化剂活性下降的主要原因是催化剂中PdO分解,造成PdO-Pd*活性位的减少。最后,在IM-1.0wt%Pd/Mg1A13O催化剂中引入稀土助剂(Y、La、Ce、Pr),考察其甲烷催化燃烧的性能。结果显示,稀土助剂的引入对IM-Pd-M/Mg1A130催化剂催化活性及稳定性有显著的促进作用。IM-Pd-Pr/Mg1A130催化剂在反应气组成为2 vol.%CH4,4 vol.%O2,20vol.%CO2,N2 为平衡气;反应空速为100.000mL·h-1.gcat-1,500℃反应 50h后,甲烷转化率基本稳定在75%,同条件下IM-Pd/Mg1Al30催化剂上的甲烷转化率只有59%。