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碳纳米管(Carbon nanotube-CNT)具有非常优异的力学、电学和热学等性能,是一种理想的聚合物增强材料,但是通常难以将高含量的CNT均匀分散于聚合物基体中,导致复合材料的力学性能远低于预期值。将CNT宏观体如碳管纤维、薄膜与聚合物进行复合是制备高性能CNT复合材料的有效方法之一,目前通过阵列抽丝法可一步制备CNT/聚乙烯醇(PVA)复合薄膜,但是无法精确控制薄膜层数及长度且难以连续化制备,而气凝胶法通常需要在密闭环境中操作而难以通过一步法来制备CNT复合材料。本论文在大气环境下经CNT中空筒状宏观体原位沉积制备CNT/PVA复合薄膜,由纸带工艺和滚筒工艺制得的复合薄膜均具有优异的力学和电学性能。收集速率对复合薄膜的性能具有较大影响,较快的收集速度有助于提高CNT的取向性,薄膜的强度和模量也因此较高。经适当浓度的PVA溶液(0.05 wt%)渗透薄膜后,PVA的粘结作用使薄膜强力得到提高的同时降低了薄膜厚度,由纸带工艺制备的复合薄膜(碳管含量约为60wt%)其强度和电导率分别达到1.7 GPa和804 Scm-1,比原始CNT或PVA薄膜的强度提高约一个数量级。该工艺对碳管薄膜的层数和长度具有可控性,可以实现连续化制备高性能碳管复合薄膜。由滚筒工艺制备得到的CNT/PVA复合薄膜(碳管含量约为62 wt%)其强度和电导率分别达到2.9 GPa和1058 S cm-1,其强度为纯CNT薄膜的3.2倍,是目前为止报道过的强度最高的CNT/PVA复合材料。该方法操作简便,适合制备高强度高导电的碳管复合薄膜。两种新工艺均可以实现CNT以高含量、高取向的形态与聚合物形成强的界面结合作用,为制备高性能CNT复合材料提供了新方向。