铁掺杂TiO2光催化剂的制备、表征及光催化固氮性能研究

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光催化固氮技术,是一种新型的固氮形式就成为科学研究中的重要课题。本文铁离子对TiO2进行改性,通过二次水热法制备出了具有高效的Fe-TiO2光催化剂,并研究了其结构形貌,光电化学特性与光催化固氮性能之间的关系。本文以P25为钛源,以氯化铁FeCl3·6H2O为改性剂,利用二次水热法成功制备出了掺铁的纳米Ti02光催化剂。x射线衍射线法(XRD)对锻烧后的纳米粉末结构进行表征。由测定结果可知,在500℃时,0.01%的掺铁纳米二氧化钛为锐钛矿型。从紫外-可见分光光谱分析可知掺铁纳米二氧化钛与纯纳米二氧化钛相比,吸收边带发生了红移,说明掺铁有利于光催化剂对可见光的吸收。但是掺杂量的改变对催化剂的光响应范围影响不大。通过FTIR, XRF, TEM等手段对其掺杂机理进行探讨。表明Fe是以替代Ti的形式生成Fe-TiO2。光催化固氮研究结果表明,Fe3+掺杂量为0.01%时效果最佳,空穴捕集剂乙醇浓度78.9mg/L,光催化剂的用量0.1 mg/L,光照3h后,掺铁Ti02的光催化固氮效果是未掺杂Ti02的3.5倍;空穴捕集剂的种类对固氮效果影响较大,考察乙醇、乙酸钠、甲酸钠、草酸钠四种空穴捕获剂在同样浓度下对紫外光光催化固氮效果时,乙醇效果最好。结合线性扫描法、交流阻抗谱法及Mott-Schottky方程,深入研究了Fe-TiO2催化剂的电化学性质。线性扫描结果表明,以0.01% Fe-TiO2催化剂作工作电极时氮气的电子转移数为2。交流阻抗谱模拟表明,0.01% Fe-TiO2电极表面电荷转移电阻Rct的值比未掺杂Ti02小70%~80%。由Mott-Schottky方程结果知,Fe-TiO2电极平带随着掺铁量的增加负移,电子密度随之增大,最佳掺铁量为0.01%;最佳掺铁量的Fe-TiO2电极电子密度是未掺杂Ti02电极的1.5倍。
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