快重离子辐照引起二维材料MoS2的结构损伤及光学性能变化研究

来源 :中国科学院大学(中国科学院近代物理研究所) | 被引量 : 0次 | 上传用户:haideliliang
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快重离子辐照作为缺陷工程的一种有力工具可以实现在原子尺度对二维材料进行改性,可以制备出纳米过滤膜、用于单个生物分子检测的纳米孔、纳米离子泵等,同时在新型纳米电子结构器件、催化、光学等领域有着重要应用。另一方面,随着半导体行业的发展,器件尺寸已经逐渐接近物理极限,寻找新型材料代替传统硅基半导体材料已迫在眉睫。与传统硅材料的三维结构不同,以二硫化钼(MoS2)为代表的过渡金属硫化物具有二维层状结构,由于层与层之间由较弱的范德华力结合,这些材料易于被剥离到几个甚至一个原子层,当不断被减薄后,它们会表现出截然不同的电学、力学、光学以及热学性质,被认为是可以满足未来半导体行业器件小型化、轻质和高效等需求的新型候选材料,因此研究二维层状材料的快重离子辐照效应对设计和研制可应用于空间辐射环境中的新一代半导体器件具有重要的指导意义。本论文对快重离子与MoS2作用产生的潜径迹精细结构进行了深入的研究,并基于热峰模型提出了一种新的潜径迹形成机制,进一步揭示了潜径迹形成机理。同时对辐照前后MoS2及石墨烯(Graphene/MoS2)异质结的拉曼光谱与光致发光谱进行研究,揭示了辐照前后材料内部结构的改变与光学性能的变化之间的联系。实验利用超声法制备的MoS2粉末样品,锂插层法制备的单层及少层MoS2样品,以及CVD法制备的单层MoS2和Graphene/MoS2异质结样品展开研究,利用兰州重离子加速器研究装置(HIRFL)提供的86Kr、129Xe、181Ta、209Bi等快重离子开展样品的辐照实验。利用透射电子显微镜、原子力显微镜以及拉曼光谱仪研究了快重离子辐照MoS2后材料结构的微观变化。主要研究结果如下:对不同快重离子辐照引起的MoS2中潜径迹的精细结构进行研究,发现在电子能损为7.7、8.2和9.1 keV/nm的86Kr离子辐照后MoS2样品中并没有观察到潜径迹。而在129Xe、181Ta、209Bi离子辐照后,利用透射电镜观察到了潜径迹的形成,潜径迹呈圆形,其内部表现出明显的菲涅尔衬度。并且随着离子注量的增加潜径迹数量增加。理论计算和实验结果相结合,确定了MoS2中潜径迹形成的电子能损阈值为9.7 keV/nm。同时经过统计发现,随着电子能损的增加径迹直径从1.9 nm增加到4.5 nm。设计了入射角为30°的辐照实验,利用透射电镜发现随着径迹穿透深度的增加,径迹的形貌从圆柱形变到沙漏形和棉签形。提出了熔化相与再结晶协同作用的径迹形成机理,同时发现MoS2的再结晶能力与其特殊的晶体结构密切相关。对块体MoS2样品拉曼光谱测试研究发现,随着辐照注量的增加,拉曼峰和峰发生红移,表明辐照后的MoS2样品中引入了拉伸应力。对块体MoS2样品的共振拉曼光谱测试研究发现,随着离子注量的增加,拉曼光谱出现明显的非晶包,表明样品非晶化程度增加。在高注量1×10111 ions/cm2时,190和230cm-1处出现了新峰,表明样品中缺陷结构增多。同时,观察到峰强比随电子能损及辐照注量的增加而增加,而且对电子能损的依赖程度更显著。对单层MoS2辐照前后拉曼光谱测试结果研究发现,随着离子注量的增加,样品非晶化程度增加,同时和处拉曼峰发生蓝移表明辐照对MoS2引入了压应力。对石墨烯与MoS2(Graphene/MoS2)异质结样品辐照前后拉曼光谱测试结果分析发现,随着离子注量的增加,MoS2的拉曼峰发生蓝移。当离子注量达到1.6×1012ions/cm2时,观察到了明显的石墨烯拉曼特征峰D峰,表明石墨烯内部结构发生损伤。对单层MoS2辐照前后光致发光谱测试研究发现,随着离子注量的增加,光致发光谱的峰强度降低,在最大注量时光致发光现象消失。同时由于辐照在单层MoS2中引入了潜径迹等缺陷,使得导带与价带之间增加了缺陷能级,导致光致发光谱发生红移。本论文对快重离子与MoS2相互作用后内部结构损伤及其机理进行了详细研究,研究结果对未来利用快重离子辐照手段在二维层状材料中制备精细、可控的纳米结构提供了参考,为二维材料辐照损伤机理研究及其应用打开了新思路。
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