化石燃料的快速消耗和环境问题的日益严重促使人们意识到研究和开发绿色可再生的清洁能源及相关能源存储设备的重要性。氢能作为一种高能量密度,清洁无污染的的可再生能源成为了当前最具吸引力的化石燃料的替代能源之一。电催化分解水析氢由于具有高效率和低成本等可持续性特征,因而引起了研究人员的广泛关注。超级电容器由于其快速的充放电能力、高的充放电效率、长的循环寿命以及高的功率密度等使其在便携式电子设备、新能源汽车、军事和航空航天等各个领域中展现出巨大的应用价值和优势。最好的电催化分解水材料是贵金属材料,然而受限于价格和储量导致其无法大规模应用,因此非贵金属材料成为当前的研究重点。对于非贵金属电催化析氢材料而言,其本征催化能力和催化反应位点数量是影响其催化活性的两大主要因素。根据电催化反应的基本原理,采取合适的手段在增加材料活性位点数量的同时,优化材料对水分子和活性氢的吸附行为,提高电荷转移能力从而降低反应能量势垒,加快反应动力学速率,使得本征催化能力和活性位点数量同时提高是发展电催化析氢材料的关键;而对于超级电容材料而言,根据电容过程的机理,在增加材料活性位点数量的同时,改善材料本身以及与溶液接触界面处的电荷转移能力从而提高材料的比电容,倍率性能以及循环稳定性则是当前发展电容材料的关键。镍基材料由于储量丰富,成本低廉,且化学性质活泼,常被用于催化和储能领域。层状双金属氢氧化物(Layered Double Hydroxides,LDHs)材料由于其金属在层板中以原子级形式分布,并且组分结构可调,因而非常适合作为前驱体合成材料。当选择合适的金属组分和比例制备相应的具有特殊形貌(超薄/中空结构等)的LDHs,并将其作为前驱体通过一定的后处理手段可以构建具有以下特点的材料:能保持前驱体的超薄/中空结构,又能够充分利用LDHs前驱体多金属组分优势,形成相关金属元素掺杂或者异质结。因而以LDHs为前驱体制备得到的材料既有着丰富的反应活性位点,又可以通过掺杂/异质结的形成从而有着提升的本征性能。因此,针对影响催化和电容性能的主要因素,本论文以镍基LDHs为前驱体,通过对前驱体材料组分结构进行合理的设计,并通过合适的后处理手段,在保持前驱体宏观形貌的同时,调控了材料的微结构,充分利用LDHs多金属特性,得到相关金属元素掺杂,以及多组分异质结材料,进而优化材料的组成结构,电学行为以及材料对反应中间体的吸附自由能等从而调控材料的活性位点,导电性,降低催化反应的能量势垒,最终提高材料的电催化和电容性能。本论文的具体研究内容如下:第一章中,首先简述了 LDHs材料的组成结构,主要性质和主要合成方法,接着对以LDHs为前驱体合成的材料的分类、优势、相关的合成方法以及具体应用做系统介绍,随后概述了电催化分解水和超级电容器的基本原理以及以LDHs为前驱体合成的材料在这些领域的应用,最后根据电催化和电容反应的基本原理结合LDHs材料作为前驱体的优势阐述了本论文的选题意义及主要研究内容。第二章中,针对电催化析氢的主要限制因素,以LDH为前驱体合成高分散的Ni3N@VN异质结材料,研究了传统电容材料VN的引入对Ni3N材料颗粒尺寸和电催化析氢性能的影响。以NiV-LDH为前躯体对其进行氮化处理得到均匀分散的Ni3N@VN异质结材料。通过扫描电子显微镜(SEM),电化学活性面积(ECSA)等测试表征手段证明以NiV-LDH为前躯体进行氮化处理,利用所得到VN的限域效应,可以减小材料颗粒尺寸,增加材料的活性位点数量,结合线性扫描伏安曲线(LSV)、动力学测试(Tafel)、电化学阻抗谱(EIS)、转化频率(TOF)、交换电流密度以及CO2吸附测试等测试表征证明了 VN的引入可以促进体系的电荷转移,加速水分子的解离以及羟基的脱附从而改善材料的本征催化能力,增强了材料的电催化性能。以Ni3N@VN异质结材料为阴极材料,电沉积得到的NiFe-LDH作为阳极材料组装得到Ni3N@VN//NiFe-LDH全解水体系也展现出较好的电催化分解水性能。第三章中,在上一章的基础上,针对金属单质Ni亲水性差、解离水分子效率低等问题,通过氢化处理NiV-LDH将在OER中起重要作用的V-O引入到HER体系当中得到Ni/V2O3异质结材料。根据SEM、透射电子显微镜(TEM)以及ECSA等测试结果表明以NiV-LDH作为前躯体,由于后处理过程中V203的限域效应,因而可得到均匀分散且颗粒尺寸细小的金属Ni材料,证明了NiV-LDH作为前躯体的优势。结合一系列电化学测试以及X射线光电子能谱(XPS)测试、程序升温还原(TPR)测试、CO2吸附测试、接触角测试和密度泛函理论计算(DFT)等,深入研究了 V2O3的引入提高金属单质Ni电催化HER性能的原因,即促进了 Ni与V2O3界面之间的电子转移,优化了对水分子的吸附解离能力,促进了氢气的脱附并加速了气泡分离,降低了欧姆阻抗,进而在增加活性位点数量的同时提高了材料的本征催化能力。第四章中,上述研究结果表明引入合适的V基材料对部分Ni基材料电催化性能有所促进。根据这一结果,我们进一步通过V物种的引入对其他Ni基材料电催化性能的影响进行研究。选择Ni0.2Mo0.8N这一电子性质丰富的双金属材料,针对该材料在电催化全解水当中存在的过电位大等问题,通过过渡金属元素V掺杂的策略调控材料电子态密度从而优化材料对水分子以及反应中间体的吸附成键能力,进而加强其分解水性能。结合X射线衍射(XRD)、SEM、TEM、XPS、CO2吸附、ECSA、TOF以及DFT计算等多种测试表征手段证明了 V掺杂造成了材料中不同元素之间的电子转移,优化了 HER过程中材料对水分子的吸附解离,并促进了产物氢气的脱附,加快了电荷转移,并且掺杂的V元素与OER过程中结构重组后产生的O元素共同优化了材料对含氧中间体的吸附,降低了反应的能量势垒,从而也提高了材料OER性能。第五章中,针对限制电容性能的主要因素,以LDH为前驱体合成新型超薄NiV-S材料,主要研究了超薄结构和硫化作用对材料电容性能的影响。针对NiV-LDH材料作为超级电容器正极材料使用时存在的比电容高但稳定性不足的问题,通过对其进行硫化处理,使S2-取代OH-,通过SEM,TEM和原子力显微镜(AFM)以及一系列电化学测试证明了硫化后的材料保留了 LDH前驱体原有的超薄结构,因而保证了丰富的反应活性位点和较短的离子扩散的距离,并且S的引入大幅提高了材料的导电性,因此硫化后的材料相比于NiV-LDH展现出更高的电容性能。另外S的引入也增加了材料共价键的数目以减缓反应过程中的体积膨胀以及结构应变,从而提高了材料的稳定性。以NiV-S作为正极,活性炭作为负极组装得到NiV-S//AC混合型超级电容器也表现出较好的电容性能。第六章中,在上一章的基础上,对NiCo-LDH进行硫化处理得到Co掺杂Ni3S2材料,并研究了 Co的引入对传统Ni3S2材料组分结构以及电容性能的影响。通过一系列电化学测试发现,在Ni3S2中引入Co来调控材料的组分和结构,使得材料拥有更多的反应活性位点并形成3D分等级结构,缩短了离子扩散的距离,促进了电荷转移,进而大幅增强材料的比电容值及倍率性能。以Co-Ni3S2作为正极,活性炭作为负极组装得到Co-Ni3S2//AC混合型超级电容器也表现出较高的性能。第七章中,对本论文的研究内容进行总结,归纳出创新点并指出不足之处,并对未来的工作进行展望。