【摘 要】
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该论文采用原位魔角旋转固体核磁共振(in situ C MAS NMR)技术进行了以下两方面的探索.(1)研究了在温和条件下(573K)2-C-丙烷在含有不同类型镓物种的H-MFI上的活化反应,探索
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该论文采用原位魔角旋转固体核磁共振(in situ <13>C MAS NMR)技术进行了以下两方面的探索.(1)研究了在温和条件下(573K)2-<13>C-丙烷在含有不同类型镓物种的H-MFI上的活化反应,探索了活化丙烷的镓物种.发现离子交换型镓物种是在温和条件下活化丙烷的高活性物种,而浸渍型镓物种对丙烷的活化不具有明显的催化活性. 定结果显示了丙烷在温和条件下的活化反应与高温芳构化反应机理可能是不同的.(2)研究了1-<13>C-正丁烷在Pt/H-MOR、Pt/SO<,4><2->-ZrO<,2>和Pt/Al/SO<,4><2->-ZrO<,2>催化剂上的异构化反应的反应机理,探讨了氢气对该反应的影响.结果表明在Pt改性的H-MOR和SO<,4><2->/ZrO<,2>上正丁烷异构化反应具有不同的机理.在Pt/H-MOR催化剂上,正丁烷异构化反应在经过很短的一段单分子反应期后,主要通过双分子反应进行.而在Pt/SZ和Pt/SZA上,异构化反应以单分子机理为主,反应后期有很少量的双分子反应发生.此外,Al的存在提高了Pt改性SO<,4><2->/ZrO<,2>的催化活性,但没有对反应机理产生影响.氢气对正丁烷异构化反应中的双分子反应具有明显的抑制作用.在所研究的催化剂上,与异构化反应相比,1-<13>C-正丁烷的重排反应(生成2-<13>C-正丁烷)更容易进行,且是单分子反应,受氢气的影响很小.
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